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▲共同第一作者：郭振博，張浩然

共同通訊作者：馬丁/王蒙/唐小燕

通訊單位：北京大學

論文DOI：10.1002/anie.202418157?

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近日，北京大學化學與分子工程學院馬丁/王蒙/唐小燕合作報道了一種廢棄PET升級轉化的新方法。該工作通過部分氫化PET鏈中的芳香環（x）為脂肪環（y），實現了將廢棄的 PET 轉化為可降解聚酯（即共聚物），該聚酯稱為聚對苯二甲酸乙二醇-聚1,4-環己烷二甲酸乙二醇酯（PET-PECHD）。

背景介紹

聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）在2021年以2400萬噸的產量占據了聚酯塑料最大的商業市場份額，在所有塑料制品中也僅次于聚乙烯和聚丙烯（PET約占塑料市場總量的6.2%）。然而，由于其具有包含苯環結構的高規整性和強疏水性導致其在自然界中數百年內不可降解。目前學術界和產業界已經提出了多種處理廢棄PET的策略，包括機械回收、化學回收和生物技術降解。然而，大多數國家的 PET 回收率仍低于 30%，這意味著超過一半的 PET 廢塑料最終進入環境，對生態系統構成威脅。因此，開發更高效的廢棄PET升級轉化路徑更有利于塑料廢棄物的資源化利用和環境保護。

本文亮點

通過簡單一步加氫，實現了廢棄PET到可降解聚酯塑料（聚對苯二甲酸乙二醇-聚1,4-環己烷二甲酸乙二醇酯（PET-PECHD））的升級轉化。主要反應過程是將PET分子鏈中的芳香環（x）氫化為脂肪環（y），通過反應條件的優化可以得到 x/y 組成范圍從 100/0 到 0/100 的聚酯，并且當 x/y > 87/13 時，其分子量（Mw）能夠保持穩定。同時PET-PECHD（x/y > 87/13）在熱穩定性和機械強度方面與 PET 相當，并且其斷裂延伸率、韌性和阻隔性能得到顯著提高。最重要的是，PET-PECHD 在酸性/堿性溶液，PBS緩沖溶液和濕潤土壤中表現出優異的降解性，表明其在可降解包裝材料上具有一定的應用潛力。

圖文解析

通過簡單一步加氫，實現了廢棄PET到可降解聚酯塑料（聚對苯二甲酸乙二醇-聚1,4-環己烷二甲酸乙二醇酯（PET-PECHD））的升級轉化。主要反應過程是將PET分子鏈中的芳香環（x）氫化為脂肪環（y），通過反應條件的優化可以得到?x/y?組成范圍從?100/0?到?0/100?的聚酯，并且當?x/y > 87/13?時，其分子量（Mw）能夠保持穩定。同時PET-PECHD（x/y > 87/13）在熱穩定性和機械強度方面與?PET?相當，并且其斷裂延伸率、韌性和阻隔性能得到顯著提高。最重要的是，PET-PECHD?在酸性/堿性溶液，PBS緩沖溶液和濕潤土壤中表現出優異的降解性，表明其在可降解包裝材料上具有一定的應用潛力。

通過繞過解聚和小分子轉化過程，直接將廢棄聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）升級為高性能且環保的聚酯，將大幅節省生產時間和成本。與此同時，與其他將PET升級為聚合物的方法相比，我們的方法更加簡單、成本效益更高，并且避免了使用昂貴的化學品和復雜的工藝。然而，仍存在一些需要解決的問題。例如，需要克服回收PET中微量水分引起的分子量下降問題，開發高效的溶劑脫水技術以避免使用超干燥二氧六環所帶來的高昂成本，以及開發更高效穩定的氫化催化劑和產品/催化劑分離技術。此外，我們目前在實驗室條件下的生產率不高，還有進一步提升的空間。

圖1. 廢棄PET加氫升級為可降解聚酯PET-PECHD

圖2.可降解聚酯PET-PECHD的物理性質評估

圖3. 可降解聚酯PET-PECHD的降解性能評估

總結與展望

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