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背景介紹

鉛鹵鈣鈦礦納米晶在整個(gè)可見光譜上表現(xiàn)出可調(diào)諧的帶隙，并在綠色和紅色區(qū)域表現(xiàn)出較高的光致發(fā)光量子效率。然而，高效的藍(lán)光鈣鈦礦納米晶的缺乏，限制了其在照明、顯示等光電領(lǐng)域中的發(fā)展?jié)摿Α４送猓U的毒性問題也是阻礙鉛鹵鈣鈦礦材料走向?qū)嶋H應(yīng)用的瓶頸之一。因此，開發(fā)環(huán)境友好的高效無鉛藍(lán)光鈣鈦礦材料是目前領(lǐng)域內(nèi)面臨的重要挑戰(zhàn)和亟待解決的關(guān)鍵問題之一。

本文亮點(diǎn)

鑒于此，東北師范大學(xué)徐海陽、劉為振課題組采用InI₃輔助的熱注入策略制備了具有440 nm深藍(lán)發(fā)光的Cs₃Cu₂I₅納米晶，取得的主要結(jié)果如下：（1）通過優(yōu)化InI₃的添加量，不僅平衡了Cu⁺/I^–?離子的比例，修復(fù)了碘空位，而且額外的In^3+?離子能夠抑制晶體的過度生長(zhǎng)，促進(jìn)了純相高熒光效率（~97%）Cs₃Cu₂I₅納米晶的形成；（2）借助第一性原理計(jì)算證明了該藍(lán)光發(fā)射源于Cs₃Cu₂I₅納米晶中的自陷態(tài)激子發(fā)光，并分析了該自陷態(tài)激子是由Cs₃Cu₂I₅納米晶內(nèi)部的[Cu₂I₅]^3-?團(tuán)簇在光激發(fā)誘導(dǎo)下發(fā)生晶格膨脹所引起的；（3）制備的Cs₃Cu₂I₅納米晶展示了良好的環(huán)境穩(wěn)定性，以及在白光LED照明和防偽熒光墨水等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

圖文解析

▲圖1（a）InI₃輔助合成Cs₃Cu₂I₅納米晶的生長(zhǎng)機(jī)制示意圖；（b）Cs₃Cu₂I₅納米晶在低溫（20℃）和高溫（100℃）下的熱穩(wěn)定性循環(huán)測(cè)試，插圖展示了熱循環(huán)實(shí)驗(yàn)期間樣品的熒光照片；（c）Cs₃Cu₂I₅納米晶溶液分散到水溶液中進(jìn)行不同浸泡時(shí)間的水穩(wěn)定性測(cè)試；（d）Cs₃Cu₂I₅納米晶溶液在紫外光連續(xù)照射8h下的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)，插圖是在不同紫外光照射時(shí)間下的原始光譜和熒光照片。

采用InI₃輔助的熱注入策略制備了深藍(lán)發(fā)光的Cs₃Cu₂I₅納米晶，其相應(yīng)生長(zhǎng)機(jī)制如圖1a所示。InI₃作為輔助劑參與了Cs₃Cu₂I₅納米晶的成核生長(zhǎng)：其中In³⁺離子起到生長(zhǎng)遲滯劑的作用，能夠減緩納米晶成核速率并控制晶體尺寸，從而抑制納米晶的過度生長(zhǎng)，促使形成具有高結(jié)晶質(zhì)量的Cs₃Cu₂I₅納米晶。此外，過量的I^–離子在合成過程中也起到了重要的作用：1）平衡溶液中I^–/Cu⁺離子的比例，有助于形成富鹵素環(huán)境，并促進(jìn)納米晶從CsCu₂I₃到Cs₃Cu₂I₅的相變；2）修復(fù)碘空位，從而有效地消除Cs₃Cu₂I₅納米晶的表面缺陷。綜上所述，In³⁺和I^–離子的協(xié)同作用促進(jìn)了高結(jié)晶質(zhì)量、純相Cs₃Cu₂I₅納米晶的形成。圖1（b-d）探究了Cs₃Cu₂I₅納米晶的穩(wěn)定性，結(jié)果表明該材料在熱/水/紫外線輻照等環(huán)境下都表現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性。

▲圖2（a）Cs₃Cu₂I₅納米晶的量子效率計(jì)算光譜；（b）Cs₃Cu₂I₅納米晶中自陷態(tài)激子形成機(jī)制的位形坐標(biāo)圖；（c）第一性原理計(jì)算[Cu₂I₅]^3-納米簇在基態(tài)（左）和激發(fā)態(tài)（右）的原子結(jié)構(gòu)示意圖。

測(cè)試表明，該Cs₃Cu₂I₅納米晶具有96.6%的藍(lán)光發(fā)射效率（圖2a），是目前無鉛藍(lán)光發(fā)射鈣鈦礦的最高值。變溫光譜分析表明該高效藍(lán)光發(fā)射來源于晶格中的自陷態(tài)激子：當(dāng)高能光子被Cs₃Cu₂I₅納米晶吸收時(shí)，電子從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)；與此同時(shí)，強(qiáng)的電-聲子耦合作用使晶格發(fā)生快速畸變，在激發(fā)態(tài)下形成一個(gè)新的自陷態(tài)，電子在該自陷態(tài)快速弛豫到低能級(jí)，從而形成高效率的藍(lán)光發(fā)射（圖2b）。進(jìn)一步，第一性原理計(jì)算表明該自陷態(tài)的形成是由光激發(fā)下發(fā)生的晶格膨脹所致：在激發(fā)態(tài)下，[Cu₂I₅]^3-納米簇中的I^–離子向外擴(kuò)張，而中心Cu⁺離子向內(nèi)收縮，進(jìn)而導(dǎo)致Cu-I鍵長(zhǎng)相比于基態(tài)下有所增長(zhǎng)（圖2c）。

▲圖3（a）WLED在10 mA驅(qū)動(dòng)電流下工作穩(wěn)定性測(cè)試；（b）在10 mA的驅(qū)動(dòng)電流下對(duì)WLED的器件半壽命（T₅₀）進(jìn)行評(píng)估；（c）基于該Cs₃Cu₂I₅納米晶熒光墨水的信息防偽應(yīng)用展示。

以該Cs₃Cu₂I₅納米晶為基礎(chǔ)材料，團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了熒光粉型WLED，展現(xiàn)出良好的工作穩(wěn)定性，器件半壽命超過300 h（3a-b）。對(duì)該Cs₃Cu₂I₅納米晶溶液進(jìn)行處理，成功制備了可用于安全防偽的熒光墨水（3c）。

總結(jié)與展望

綜上所述，課題組開發(fā)了一種InI₃輔助的熱注入合成策略，制備了具有單相純度和深藍(lán)色發(fā)光的無鉛Cs₃Cu₂I₅納米晶。通過優(yōu)化InI₃的添加量，實(shí)現(xiàn)了對(duì)碘空位的修復(fù)和晶體生長(zhǎng)尺寸的控制，從而獲得了具有96.6%藍(lán)光發(fā)射效率的Cs₃Cu₂I₅納米晶。變溫光譜和第一性原理計(jì)算研究表明，高效藍(lán)光發(fā)射歸因于Cs₃Cu₂I₅納米晶中形成的自陷態(tài)激子輻射復(fù)合。此外，該Cs₃Cu₂I₅納米晶材料表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，并展示了在白光照明和光學(xué)防偽等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。本工作提出了一種合成高效純相無鉛鈣鈦礦納米晶的有效策略，為未來開發(fā)鈣鈦礦基高性能材料和技術(shù)提供參考。

論文信息

Deep-blue emissive Cs₃Cu₂I₅?perovskites nanocrystals with 96.6% quantum yield via InI₃-assisted synthesis for light-emitting device and fluorescent ink applications

Fei Gao, Xiaonan Zhu, Qiushi Feng, Weiheng Zhong, Weizhen Liu*, Haiyang Xu*, Yichun Liu

Nano Energy 98, 107270, 2022,?

DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107270

課題組介紹

徐海陽，教授，博士生導(dǎo)師。2006年于中科院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所獲博士學(xué)位，現(xiàn)工作于東北師范大學(xué)物理學(xué)院。國家杰出青年科學(xué)基金、優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者。主要從事氧化物半導(dǎo)體信息功能材料與器件研究，近年來在憶阻材料與新型信息器件、發(fā)光材料與發(fā)光物理等方面取得系列研究進(jìn)展；相關(guān)成果獲2015年度和2019年度國家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)（排名第2和第3位）。

劉為振，教授，博士生導(dǎo)師，東北師大“仿吾青苗人才”計(jì)劃入選者。2014年于東北師范大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位，主要從事低維無機(jī)半導(dǎo)體發(fā)光物理和載流子動(dòng)力學(xué)的研究，相關(guān)結(jié)果發(fā)表于Nano Lett.、Nano Energy、Laser Photonics Rev.等期刊30余篇，SCI引用1000余次，H因子22；主持國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目/青年項(xiàng)目，吉林省科技廳/教育廳重點(diǎn)項(xiàng)目，中國博士后科學(xué)基金特別資助和面上一等資助等多項(xiàng)課題，作為項(xiàng)目骨干參與國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等重大課題研究。

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