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▲第一作者：張美琳? ? ? ? ??

通訊作者：弓亞瓊??????????

通訊單位：中北大學?????????????

論文DOI：10.1016/j.jcis.2022.07.103 ?????

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近日，中北大學弓亞瓊教授團隊在國際知名期刊《Journal of Colloid and Interface Science》上發表題為“Spontaneous Synthesis of Silver Nanoparticles on Cobalt-Molybdenum Layer Double Hydroxide Nanocages for Improved Oxygen Evolution Reaction”的研究性論文。該文章采用犧牲模板法和離子交換法將納米銀顆粒和CoMo-LDH巧妙地結合在一起，構筑了一例具有獨特結構的高活性、高穩定性的OER電催化劑Ag@CoMo-LDH，這一工作為基于LDH的高性能OER電催化劑提供了一個實用的設計方向。

背景介紹

析氧反應（OER）是水裂解、CO₂還原和金屬空氣電池等眾多電化學電化學儲能和轉化技術中的關鍵過程。然而，OER的效率常常由于其固有的緩慢的四電子轉移過程而受到限制，為了提高反應效率和降低成本，很多研究者對電催化OER進行了廣泛的探索，設計了各種各樣的催化劑以求在不同的電解液環境下改善電極動力學和化學穩定性。迄今為止，二氧化銥(IrO₂)和二氧化釕(RuO₂)被認為是綜合性能最好且應用最為廣泛的OER電催化劑，但稀缺性和高成本嚴重限制了其推廣與實際應用。發展高效、穩定、低廉且基于金屬儲量豐富的OER電催化劑仍然是一項充滿挑戰性的研究課題。

本文亮點

1. 通過犧牲模板法和離子交換法巧妙地構筑了一例高效穩定的OER電催化劑Ag@CoMo-LDH。

2. Ag納米顆粒的高電導率以及金屬-載體強相互作用保證了電子的快速轉移。

3. Ag與CoMo-LDH之間的異質界面為OER提供了豐富的活性位點。

4. 自發形成的Ag納米顆粒修飾了活性位點的電子結構，從而優化了活性位點的本征活性。

圖文解析

▲圖1?Ag@CoMo-LDH的合成路線圖

▲圖2 SEM圖：(a, d) ZIF-67, (b, e) CoMo-LDH, (c, f) Ag@CoMo-LDH

▲圖3?ZIF-67, CoMo-LDH, Ag@CoMo-LDH的XRD圖

▲圖4 Ag@CoMo-LDH: (a,?b) TEM圖, (c) HRTEM圖, (d) SAED圖,?(e) EDX圖譜?

經簡單方法制備得到的ZIF-67呈現出菱形十二面體的形貌，隨后采用犧牲模板法將ZIF-67置于Na₂MoO₄水溶液中，在輕微加熱的條件下，MoO₄^2-與釋放出的鈷離子沿著多面體表面形成CoMo-LDH納米籠。?最后，通過離子交換法得到了Ag納米顆粒原位修飾CoMo-LDH納米籠，即Ag@CoMo-LDH。在這一策略中，Ag⁺?+ e^–→Ag的氧化還原電位為0.80 V，高于Co³⁺?+ e^–→Co²⁺的0.17 V，理論上通過氧化CoMo-LDH中的Co²⁺為Co³⁺，Ag⁺可以被還原為Ag。XRD測試表明，ZIF-67, CoMo-LDH與Ag@CoMo-LDH均被成功合成。

TEM圖可以看出Ag@CoMo-LDH呈現出一種由超薄納米片組成的納米籠結構，納米片上分布著平均尺寸小于5 nm的Ag納米顆粒。HRTEM可以清晰地看到Ag和CoMo-LDH的晶格條紋，SAED圖顯示的衍射環也是Ag和CoMo-LDH晶面的特征。此外，EDX圖顯示出Co、Mo、Ag和O均勻分布在Ag@CoMo-LDH中，再次表明Ag納米顆粒在CoMo-LDH上分布均勻。

▲圖5 Ag@CoMo-LDH與CoMo-LDH電子結構對比圖

XPS結果顯示催化劑中的Ag納米顆粒的存在。對比了Ag引入前后體系中各元素的電子結構變化，可以發現引入Ag后，Ag@CoMo-LDH與CoMo-LDH的Co 2p譜圖在相同結合能下擬合出相似的峰，但Co³⁺與Co²⁺的比值在增加，證明了CoMo-LDH和AgNO₃在水溶液中共存時，可以發生氧化還原反應。而Co較高的價態有利于OER的進行，從而可以增強OER中間體*OH和*OOH的吸附。

▲圖6 催化劑的電化學性能

得益于獨特的結構和穩定的異質界面，Ag@CoMo-LDH表現出優異的OER活性?(205 mV @ 10?mA?cm^-2)，塔菲爾斜率僅為45.7?mV?dec^-1，優于目前文獻報道的許多性能優越的OER電催化劑。此外， Ag@CoMo-LDH還表現出了良好的循環穩定性和長期耐久性。

總結與展望

本文采用犧牲模板法和離子交換法將納米銀顆粒和CoMo-LDH巧妙地結合在一起，構筑了一例具有獨特結構的高活性、高穩定性的OER電催化劑Ag@CoMo-LDH。層間陰離子MoO₄^2-保證了CoMo-LDH納米籠的形成，自發形成的Ag納米顆粒以及Ag與CoMo-LDH之間形成的異質界面為OER提供了豐富的活性位點。由于獨特的結構巧和金屬-載體強相互作用，與貴金屬基材料Ir/C和大多數報道的OER電催化劑相比，Ag@CoMo-LDH表現出了優異的OER活性和穩定性。我們相信，本工作為設計開發經濟高效的LDH基OER電催化劑有一定的借鑒意義，為開發用于能量轉換的多組分催化劑體系提供了一個有價值的模型。

作者介紹

通訊作者簡介

弓亞瓊教授簡介：

弓亞瓊，中北大學，教授，博導。主要從事功能化納米材料的設計及其在能源領域的應用?(電解水、?燃料電池等)。近年來，以第一作者/通訊作者在Applied Catalysis B: Environmental, ?Journal of Energy Chemistry, Journal of Materials Chemistry A， Journal of Colloid and Interface Science，?Applied Surface Science?等刊物發表SCI收錄論文50余篇，授權中國發明專利2項，主持國家自然科學基金青年項目，山西省重點研發國際合作項目等多項課題。

第一作者介紹

張美琳，中北大學博士一年級研究生，主要研究方向為電催化材料的合成與性能研究。以第一作者在Applied Catalysis B: Environmental，Dalton Transactions?發表SCI收錄論文2篇，申報中國發明專利6項。

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