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唐智勇&李國棟Science子刊：MOFs中構建模擬酶的納米孔用于催化
研究人員正在努力在非均相催化劑中構建人工納米袋，以實現傳統非均相催化劑上難以實現的具有挑戰性的反應。基于此，國家納米科學中心唐智勇研究員和李國棟研究員（共同通訊作者）等人報道了通過將鋯節點與對苯二甲酸（BDC）配體和單羧酸調節劑（包括甲酸（FC）、乙酸（AC）或三氟乙酸（TFA））結合，在典型UiO-66內制備酶模擬納米袋。
在文中，作者選擇含有多種調節劑的對苯二甲酸鋯UiO-66，以研究立體化學環境對其催化活性的影響，因為UiO-66具有與苯二甲酸（BDC）連接劑的高配位數，并且對連接劑缺乏具有顯著的耐受性，而不會破壞整個支架結構。
以異丙醇催化乙酰丙酸烷基轉移氫化生成增值γ-戊內酯（GVL）為目標，作者通過引入單羧酸甲酸（FC）、乙酸（AC）或三氟乙酸（TFA）調節劑（命名為UiO-66FC、UiO-66AC或UiO-66TFA）在UiO-66內部構建了底物結合納米囊。
更重要的是，有機配體的變構效應和UiO-66納米孔內的多重弱相互作用使其催化性能得到了很大的提高。其中，UiO-66FC的催化活性約為UiO-66的30倍，也優于最先進的多相催化劑。與關于金屬位點改變活性的吸/給電子效應的普遍共識不同，這種改進主要源于納米袋中調節劑的構象變化，以幫助在鋯位形成速率決定的六元環中間產物，該六元環由范德華力相互作用穩定。
Creating enzyme-mimicking nanopockets in metal-organic frameworks for catalysis.?Sci. Adv.,?2022, DOI: 10.1126/sciadv.add5678.
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add5678.
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