近日,中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組副研究員孫劍、俞佳楓團隊利用火焰噴射法(Flame Spray Pyrolysis,FSP)的高溫淬火過程,將金屬氧化物中的晶格氧鎖定在亞穩態,從而大幅增強了晶格氧的活性,使CO氧化反應速率比傳統催化劑的反應提高了10倍。
由氧化物中晶格氧參與的氧化還原循環廣泛存在于催化氧化反應中。其中,晶格氧的釋放速率是反應的速控步驟,因此,增強晶格氧的活性,從而加速氧化還原循環,是促進催化氧化反應的重要手段。該團隊利用高溫淬火的方法,在保證氧化物晶體穩定形成的同時,削弱了氧化物中金屬—氧之間的相互作用,使晶格氧處于過飽和的亞穩定狀態。新鮮制備的Ce-Zr固溶體氧化物中未發現氧空位,亞穩態的晶格氧可穩定存在,而在相對溫和的條件下(如低溫還原、真空處理、擔載金屬等)即可釋放出大量活潑氧,為CO催化氧化反應提供更多的活性位。研究發現,與共沉淀法制備的Ce-Zr氧化物相比,采用FSP方法制備的氧化物所能提供的氧空位數量增加了19倍。該研究成果為新型氧化物催化材料的設計和應用提供了新思路。
相關研究成果發表在《化學科學》上。該研究得到了中科院-亥姆霍茲伙伴研究團隊項目、中科院青年創新促進會的資助。
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