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超薄多孔C3N4納米片的合成2019-05-30

作為二維(2D)材料,聚合物氮化碳納米片在環(huán)境凈化和太陽能轉換方面具有很大的潛力。而傳統(tǒng)的氮化碳(C3N4)剝離大多都是通過自上而下的方法。近日,黑龍江大學付宏剛教授團隊與復旦大學李偉研究員通過一種簡單易行、成本低廉的自下而上的方法,合成了多孔超薄C3N4納米片

聚合物氮化碳是一種非常有吸引力的非金屬光催化劑,因為它具有良好的電子結構、優(yōu)異的熱穩(wěn)定和化學穩(wěn)定性、對環(huán)境友好以及易于用豐富廉價的原材料合成等優(yōu)點而受到廣泛關注。但由于其電導率低、帶隙寬、載流子復合快、表面活性位點少等缺點,極大地限制了其在水分解和光有機合成領域的應用。近年來,大量的工作都致力于有效地制備少層甚至單層的C3N4。受石墨烯剝離方法的啟發(fā),人們探索了許多制備C3N4納米薄片的剝離方法。然而,已報道的文獻中大部分都是采用自上而下的策略,即首先制備晶體結構完整的體相C3N4再進行剝離。毫無疑問這是一種復雜、費時、昂貴的方法。同時由于C3N4層間氫鍵較弱,平面原子結構會發(fā)生嚴重的失衡,從而產(chǎn)生不利的缺陷,使載流子的復合速率提高。此外,C3N4超薄納米片很容易因為強的π-π作用容易重新堆積形成塊狀粉末或薄膜,這將嚴重降低有效的表面積和離子擴散速率,從而影響它的光催化性能。

黑龍江大學付宏剛教授團隊與復旦大學李偉研究員合作提出了一種簡單易行、成本低廉的自下而上的方法,高效合成多孔超薄C3N4納米片。該方法包含如下過程,采用分子自組裝成超分子前驅體,再將醇分子插入前驅體的層間,通過熱處理,在溶劑揮發(fā)的同時剝離并縮聚。得到多孔超薄C3N4納米片具有高質(zhì)量、比表面積可達164.2 m2 g-1、導電性好、含有大量介孔結構的特點。光催化實驗結果表明,其制氫活性較體相C3N4提高26倍,表觀量子效率達到了約9.8%;在溫和的條件下,在芐胺的氧化偶聯(lián)反應中表現(xiàn)出空前的活性和選擇性,是目前報道的最佳光催化劑之一。

所制備的超薄多孔C3N4納米片在可見光照射下具有優(yōu)異的光催化活性和穩(wěn)定性,可用于光催化產(chǎn)氫以及光催化芐胺氧化偶聯(lián)生成亞胺的反應。它展現(xiàn)出的優(yōu)良的性能,是由于其具有比表面積大、反應活性位點多、促進反應物和產(chǎn)物擴散、顯著改善載流子轉移和分離等優(yōu)勢協(xié)同作用后的結果。此外,本工作還為制備具有優(yōu)異光學和電學性能的少層C3N4納米片材料鋪平了道路,這一材料有望在光催化、光電催化、光電器件等領域得到廣泛的應用。

這一成果近期發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上,第一作者為黑龍江大學博士研究生肖玉婷

該論文作者為:Yuting Xiao, Guohui Tian, Wei Li*, Ying Xie, Baojiang Jiang, Chungui Tian, Dongyuan Zhao, Honggang Fu*

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