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第一作者：Xiao?Zhang

通訊作者：Ping?Yang，San?Ping?Jiang

通訊單位：科廷大學(xué)

研究內(nèi)容：

通過兩步熱聚合工藝將銅（Cu）簇結(jié)合到石墨氮化碳?（g-C₃N₄）中，形成基于黑色g-C₃N₄納米片的優(yōu)質(zhì)銅簇復(fù)合材料?(Cu-g-C₃N₄)?具有高效的電荷轉(zhuǎn)移特性和增強的光催化活性。Cu-N鍵是通過銅原子（使用Cu（II）乙酰丙酮化物作為Cu源）通過機械化學(xué)反應(yīng)插入雙氰胺基超分子前體形成的，Cu原子和N原子以兩種方式鍵合在一起：在一個Cu原子和四個配位的N原子（來自相鄰的氮化碳層）之間，以及一個中心Cu原子和來自相同氮化碳層的三個N原子之間，形成一個平面內(nèi)系統(tǒng)。黑色Cu-g-C₃N₄的增強鐵磁性納米片的首次發(fā)現(xiàn)，為加深對該材料在新的未發(fā)現(xiàn)應(yīng)用中的理解開辟了道路，并為Cu摻入g-C₃N₄復(fù)合材料的鐵磁性的基本知識開辟了道路。這種黑色Cu-g-C₃N₄納米片復(fù)合材料顯示出增強的可見光響應(yīng)光催化氫生成（526 μmolg^-1h^-1）以及優(yōu)異的CO（5.0 μmolg^-1h^-1）和CH₄生成（2.4 μmolg^-1h^-1）?效率。此外，在可見光驅(qū)動的苯氧化應(yīng)用中獲得了出色的轉(zhuǎn)化率（90.4 %）和對苯酚的高選擇性（99.1 %）。

要點一：

采用機械力化學(xué)預(yù)反應(yīng)輔助熱聚合法（720℃）將Cu團簇引入g-C₃N₄納米片中。黑色Cu-g-C₃N₄復(fù)合樣品（Cu團簇均勻分布在g-C₃N₄基體中）具有鐵磁特性，樣品CCN-2的飽和磁化強度（Ms）為0.37 emug^-1。Cu-g-C₃N₄復(fù)合材料的光催化析氫活性明顯提高，約為純g-C₃N₄納米片樣品的2倍。

要點二：

光催化性能的提高可以歸因于Cu團簇與超薄的g-C₃N₄堿之間的協(xié)同效應(yīng)。Cu-g-C₃N₄復(fù)合材料還能夠促進苯對苯酚的選擇性光氧化（通過過氧化氫活化生成高活性自由基，并實現(xiàn)苯對苯酚的高效轉(zhuǎn)化）。此外，優(yōu)化條件下制備的樣品CNN-2在50℃下觀察苯酚12h，苯酚轉(zhuǎn)化率顯著（90.4%），對苯酚（99.1%）具有較高的選擇性。?

圖1?將一定數(shù)量的銅（II）乙酰酸加入到2g二氰胺中，使樣品CCN-1、CCN-2、CCN-3和CCN-4的Cu(acac)₂與C₂H₄N₄的比例分別為2.5、5.0、7.5和7.5wt%。樣品CCN-2和CCN-3的TEM和HADDF-STEM圖像，（c）和（e）圈出銅粒子。（a~c）樣品CCN-2的TEM圖像。（d~f）樣品CCN-3的TEM圖像。（g~i），樣品CCN-2中C、N和Cu的元素映射。（j）樣本CCN-2的HADDF-STEM圖像。

圖2?樣品CCN-2的TEM圖像。（a）具有較低放大率的圖像。（b~f）具有較高放大倍數(shù)的圖像（（c）中圈出的Cu單原子）。在（b）、（d）、（e）和（f）中的晶格間距為0.21nm，對應(yīng)于Cu的（111）截面。

圖3?（a）樣品CCN-4的TEM圖像。（b）樣品CCN-1、CCN-2和原始g-C₃N₄樣品的XRD模式。（c）樣品CCN-3和CCN-4的XRD模式（d）XRD譜圖在10 ~ 25度范圍內(nèi)面積增大。

圖4?（a）樣品CCN-2和CCN-3的遲滯循環(huán)。（a）中的插圖顯示了從?800到800 Oe的擴大區(qū)域。（b）CNN-2樣品經(jīng)過10次循環(huán)測試后的TEM圖像。

圖5?（a）氙燈照射（全譜）條件下CN和CCN樣品的H₂生成活性比較。（b）樣品的平均CO和甲烷演化速率（每小時）。

參考文獻:

Xiao?Zhang, Xiao?Ran?Zhang,Ping?Yang,Hsueh-Shih?Chen,San?Ping?Jiang. Black magnetic Cu-g-C₃N₄?nanosheets towards efficient photocatalytic H₂?generation and CO₂/benzene conversion.2022.doi:?10.1016/j.cej.2022.138030.

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