通過引入反應位點可以優(yōu)化光催化性能，但是由于對原子級結(jié)構(gòu)-活性的認識有限，實際上很難在特定的光催化劑表面上進行設計。基于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授和冉景潤博士（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的超聲輔助化學還原策略，通過氧的缺乏在雙基光催化劑上調(diào)節(jié)特定的面。實驗測試發(fā)現(xiàn)，改性后的Bi2MoO6納米片對CO和CH4的產(chǎn)率分別為61.5 μmol g-1和12.4 μmol g-1，是原始光催化劑的約3倍，且在20 h內(nèi)具有良好的穩(wěn)定性/再現(xiàn)性。
為確定不同表面上的CO2吸附行為，對BMO和BMO-R進行了基于DFT計算的吸附能量、電荷差和Bader電荷分析。作者還評估了氧剝離引起的畸變中心周圍的Mo原子。兩種模型的CO2吸附能在BMO-R和BMO上分別為-0.64和-0.28 eV。在BMO-R表面，由于電子（0.8 e）從BMO-R表面轉(zhuǎn)移到CO2分子上，C-O-C鍵被彎曲（134.5°）和拉長（1.27和1.25 ?）。
此外，BMO-R上較低的吸附位置表明CO2分子更容易被表面捕獲。對于BMO, C-O-C鍵沒有明顯的彎曲（178.6°）和拉長（1.17和1.17 ?）。Bader電荷分析證實極少電子（0.02 e）從表面轉(zhuǎn)移到CO2分子。實驗和計算結(jié)果表明，BMO-R對CO2的吸附強于BMO。
Facet-specific Active Surface Regulation of BixMOy?(M=Mo, V, W) Nanosheets for Boosted Photocatalytic CO2?reduction.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2022, DOI: 10.1002/anie.202212355.
https://doi.org/10.1002/anie.202212355.
