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電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的產(chǎn)品，并且能夠減輕溫室氣體過量排放的危害。為了提高CO₂RR的轉(zhuǎn)化效率，目前的電解體系主要采用堿性或中性電解質(zhì)。陰極表面的堿性環(huán)境有利于CO₂活化，抑制競爭性析氫反應(yīng)(HER)，以及C-C偶聯(lián)用于多碳合成。在中性電解質(zhì)的情況下，由于CO₂RR和HER的質(zhì)子消耗，也可以在陰極表面局部產(chǎn)生高濃度的OH物種和高pH值，這與堿性體系相似。然而，堿性/中性體系的缺點也是顯著的：在陰極室中，CO₂分子很容易與局部/本體OH反應(yīng)轉(zhuǎn)化為碳酸鹽，極大地消耗了CO₂，降低了CO₂的利用效率。當使用陰離子交換膜時，碳酸鹽/碳酸氫鹽從陰極到陽極的交叉會進一步降低碳效率。

此外，碳酸鹽的形成亦會對CO₂反應(yīng)器的穩(wěn)定性構(gòu)成嚴重威脅，因為碳酸鹽會堵塞氣體擴散電極內(nèi)CO₂運輸?shù)亩嗫淄ǖ?，加速電解質(zhì)泄漏，并增加電池電阻。這些挑戰(zhàn)嚴重限制了堿性/中性CO₂RR系統(tǒng)的工業(yè)前景。

近日，湖南大學(xué)黃宏文和華東理工大學(xué)練成等采用一鍋法制備了Bi納米片狀催化劑(BiNS)，并在強酸(pH≤1)條件下，通過在電解液中引入K⁺，實現(xiàn)了CO₂在強酸(pH≤1)條件下高效電還原為HCOOH。在?1.23 V_RHE下，K⁺輔助酸性CO₂RR轉(zhuǎn)化為HCOOH的法拉第效率高達92.2%，部分電流密度達到?237.1 mA cm^?2。更重要的是，由于抑制了碳酸鹽的生成，在酸性條件下HCOOH的單程碳效率高達27.4%，超過了堿性條件下CO₂RR的碳效率。

進一步的機理研究表明，K⁺可以通過減少質(zhì)子覆蓋在Bi催化劑表面上改造局部微環(huán)境，以抑制競爭性HER并產(chǎn)生局部相互作用來穩(wěn)定*OCOH中間體，從而在強酸性介質(zhì)中促進高效率的CO₂轉(zhuǎn)化為HCOOH。

此外，研究人員還探究了其它堿金屬離子對酸性CO₂RR的影響。結(jié)果表明，典型的陽離子，例如Li⁺和Na⁺，亦能促使CO₂在強酸中高選擇性地轉(zhuǎn)化為HCOOH，而HCOOH部分電流密度則隨著陽離子尺寸的增加而明顯增加。因此，以上結(jié)果證實，利用堿金屬陽離子調(diào)節(jié)酸性介質(zhì)中電催化反應(yīng)的微環(huán)境是推動CO₂轉(zhuǎn)化為目標產(chǎn)品的一般策略。

Theory-Guided S-Defects Boost Selective Conversion of CO₂?to HCOOH over In₄SnS₈?Nanoflowers. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05957

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