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乙烯(C₂H₄)是大多數商業化學品(如乙醇、二醇和氯乙烯)的重要原料之一，在化學工業中具有重要意義。目前，傳統的C₂H₄生產過度依賴石油和頁巖氣裂解，由于裂解過程存在石油儲量有限、能耗高、易失活等問題，尋求一種不依賴于石油的C₂H₄生產工藝是非常必要的。

近年來，雖然煤制乙炔半加氫制乙烯(SAE)提供了一種不依賴石油的有前景的制備C₂H₄的途徑，但是取得了很大的進步的熱催化SAE工藝仍然需要高溫高壓，導致高能耗。此外，氫(H₂)的過量使用和不可避免的分離使該過程的成本更高。在此背景下，在環境條件下使用水(H₂O)作為氫源的電催化SAE(ESAE)是一種不依賴于石油的、環保的生產C₂H₄的替代方法。

天津大學張兵等人設計了一種具有協同不飽和位點的Cu納米顆粒(NPs)催化劑，該催化劑具有高活性和高選擇性。

本文在具有氣體擴散層的三電極系統中，在恒流條件下評估了電催化乙炔在ED-Cu NPs上和在商業化Cu上的半氫化性能。在酸性、中性和堿性電解質中的性能評估表明，催化劑在堿性溶液中的性能是十分優異的。因此，本文分別選擇1.0 M KOH溶液和純C₂H₂作為電解質和反應氣體。有趣的是，極化曲線顯示，與在Ar氣氛下的商業銅相比，在0 V到-1.0 V_RHE的電位范圍內，ED-Cu NPs的起始電位要低得多，電流密度略高。結果表明，H₂O在納米Cu表面更易活化。

此外，ED-Cu NPs在電勢比-1.0 V_RHE更負時表現出更小的電流密度，這是因為在H^*自耦合形成H₂時具有更高的能壘。此外，在電流密度為0.5 A cm^-2時，ED-Cu NPs的C₂H₄生成速率為70.15 mmol mg^-1?h^-1，大大超過了商業Cu NPs的13.44 mmol mg^-1?h^-1。ED-Cu納米粒子也表現出比宏觀Cu粒子更高的性能，這證明了納米粒子在本文研究方法中的重要性。

考慮到工業生產的需求，在催化劑具有較高的法拉第效率和選擇性的前提下，應盡可能的提高催化劑的電流密度。技術經濟分析的結果表明，在電流密度為0.4 A cm^-2時，C₂H₄的法拉第效率大于70%，這是十分令人興奮的。令人印象深刻的是，C₂H₄在ED-Cu NPs上的法拉第效率在電流密度為0.4 A cm^-2時高于98%，在電流密度為1.0 A cm^-2時高于85%。這些結果表明，通過ESAE，ED-Cu NPs在C₂H₄的產率和經濟潛力方面均優于商業銅。

為了設計一個合適的具有較高C₂H₄法拉第效率和產率的催化劑，研究過程中需要考慮三個因素：(1)水解離活化能低，H^*生成的吉布斯自由能小(ΔG_H*)；(2)H^*耦合能壘高，以抑制競爭性HER；(3)C₂H₄容易脫附，以避免過度氫化和C-C耦合。因此本文通過密度泛函理論(DFT)計算來評估催化劑的催化機理。在納米Cu上，H₂O活化和解離的能壘比塊體Cu低，表明納米Cu比塊體Cu具有更好的H₂O解離能力。

此外，H^*在納米銅上的形成是放熱的，而在塊體銅上是吸熱的，這表明納米銅形成H^*的比塊體銅更容易。此外，在不同的H^*覆蓋程度下，納米Cu上的H^*耦合勢壘比相應的塊體Cu上的H^*耦合勢壘大，這說明納米Cu還可以阻礙競爭性HER。還值得注意的是，吸附的乙烯在納米銅上的脫附需要較低的能量，從而防止C₂H₄向C₂H₆的過度氫化。這些計算結果表明，具有豐富不飽和位點的納米Cu不僅可以促進H^*的生成，而且可以抑制競爭性HER和乙炔的過度氫化，從而加速乙烯的產生，這既是本文催化劑的設計原理，也是本文催化劑性能優異的原因。

總之，本文的工作不僅提供了一種綠色和可持續的策略，以實現高產量和高選擇性的制備C₂H₄，還可以為制備以水為氫源的、在電催化轉移加氫過程中能夠抑制競爭性HER的納米催化劑提供范例。

Economically viable electrocatalytic ethylene production with high yield and selectivity,?Nature Sustainability,?2023, DOI: 10.1038/s41893-023-01084-x.

https://www.nature.com/articles/s41893-023-01084-x.

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