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目前，微塑料已成為環(huán)境中普遍存在的污染物，并引發(fā)全球關(guān)注，對生態(tài)系統(tǒng)、人類健康和野生動物產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響。DNA適配體是一類具有分子識別能力的單鏈DNA分子，具有可編程結(jié)構(gòu)、高穩(wěn)定性、易于修飾和成本低廉等優(yōu)點。DNA適配體通過指數(shù)富集的系統(tǒng)進(jìn)化(SELEX)生成。因此，開發(fā)針對微塑料的DNA適配體對于環(huán)境保護(hù)和人類健康具有重要意義。

近日，加拿大滑鐵盧大學(xué)劉玨文教授和上海交通大學(xué)趙玉助理研究員和馮傳良教授合作，通過將微塑料與含有大約3×10¹²隨機(jī)序列的DNA文庫孵育，經(jīng)過10個篩選循環(huán)獲得適配體。

有意思的是，用聚氯乙烯（PVC）和聚苯乙烯（PS）兩種微塑料作為靶標(biāo)，篩選得到了相似的序列，均富含嘧啶。在頂部富集序列中的嘧啶含量約為90%，而嘌呤含量僅為10%左右（圖1）。Mfold軟件預(yù)測，最豐富的PVC1適配體的二級結(jié)構(gòu)是一個簡單的發(fā)夾，帶有一個富含胞嘧啶的環(huán)。分子模擬結(jié)果顯示，這個富含胞嘧啶的大環(huán)具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)柔性和形變能力，在降溫模擬中促使大環(huán)上的嘧啶易于與PVC和PS特異性吸附，從而引發(fā)適配體與微塑料間的識別（圖2）。這也解釋了上述富含嘧啶的系列適配體為什么可以在SELEX過程中存活下來。

此外，通過比較適配體和隨機(jī)DNA的吸附量可以用來檢測目標(biāo)塑料，檢測限為1毫克PVC。通過檢測廢水樣品發(fā)現(xiàn)實驗結(jié)果與緩沖液相似。光學(xué)顯微鏡評估微塑料的結(jié)果也表明利用適體作為特異性染色劑能實現(xiàn)對微塑料的特異性識別（圖3）。

在該工作中揭示了一個小分子適配體和表面的適配體的本質(zhì)差異。前者會通過形成獨特的二級結(jié)構(gòu)來產(chǎn)生一個結(jié)合空腔和靶標(biāo)分子結(jié)合，而后者會通過盡量多的與表面接觸來實現(xiàn)與表面的吸附。

論文信息

Selection of Plastic-Binding DNA Aptamers for Microplastics Detection

Dr. Mohamad Zandieh,?Dr. Xin Luo,?Dr. Yu Zhao,?Prof. Chuanliang Feng,?Prof. Juewen Liu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202421438

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