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利用太陽光制造氫氣是獲得可再生清潔能源的有前途的途徑。為此，具有有效光吸收和電荷轉(zhuǎn)移的低成本光催化劑至關(guān)重要，因?yàn)槟壳靶阅茏詈玫捏w系通常涉及貴金屬，如Pd和Pt。

基于此，廣東工業(yè)大學(xué)何軍教授，鐘禮匡博士，新加坡科技研究局（A*STAR）徐政濤教授（共同通訊作者）等人報道了一種基于廉價金屬Fe和Ni的集成有機(jī)-無機(jī)光催化劑，其中金屬離子與有機(jī)連接分子（2,5-二巰基-1,4-苯二甲酸，H₄DMBD）形成強(qiáng)金屬-硫鍵，生成二維配位層以促進(jìn)光吸收和電荷傳輸。

本文通過DFT計(jì)算研究了HER活性，考察了具有兩種活性中心（即[MO₄]和[MS₂O₂]）的四種模型：[Ni]，[Fe]，[Fe₂Ni₄]，[Fe₄Ni₂]。在[Ni]中，[NiO₄]的?G_H? (0.78 eV)小于[NiS₂O₂] (0.82 eV)，表明[NiO₄]上H₂析出的動力學(xué)勢壘低于[NiS₂O₄]。

在[Fe]中，[FeS₂O₂]的?G_H? (0.78 eV)比[FeO₄] (1.15 eV)小得多，表明[FeS₂O₂]負(fù)責(zé)[Fe]的H₂析出。此外，[Fe₂Ni₄]的?G_H? (0.76 eV)小于[Fe₄Ni₂] (0.82 eV)表明Fe中心摻雜的[FeO₄]和[NiS₂O₂]具有最好的光催化HER性能。

本文進(jìn)一步計(jì)算了Ni和Fe中心之間的電荷差，以說明Fe摻雜如何提高HER的光催化性能。[Fe₂Ni₄]的電子密度差圖顯示，F(xiàn)e中心的電子密度減少，而Ni中心的電子密度增加，換言之，電子從Fe中心向Ni中心移動。Bader電荷分析表明，每個Ni中心平均接受來自Fe中心的≈0.76 e電子。以上分析表明Fe摻雜通過電子給予增強(qiáng)了Ni中心的光催化HER活性。

Nanoscaling and Heterojunction for Photocatalytic Hydrogen Evolution by Bimetallic Metal-Organic Frameworks.?Adv. Funct. Mater.,?2023, DOI: 10.1002/adfm.202214450.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202214450.

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