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1,2 – 丙二醇（PG）是一種基礎(chǔ)化工原料，廣泛應(yīng)用于制藥、化妝品和食品制造業(yè)。傳統(tǒng)的PG生成過程存在能耗高、碳排放嚴(yán)重、副產(chǎn)物多等問題。電化學(xué)技術(shù)可以利用水氧化過程中產(chǎn)生的活性氧物種（ROS）實(shí)現(xiàn)丙烯氧化，為PG合成提供了一種綠色、簡單、經(jīng)濟(jì)的途徑。然而，該方法的PG產(chǎn)率和法拉第效率(FE)仍有待提高。

作為一種高效的ROS，*OOH被廣泛用于多種有機(jī)化合物的選擇性氧化反應(yīng)中，尤其是氧轉(zhuǎn)移反應(yīng)和雙羥基化反應(yīng)。此外，因其氧化還原電位與丙烯氧化電位匹配良好，對丙烯選擇性氧化具有顯著優(yōu)勢。

近日，華中師范大學(xué)劉曉教授、賈法龍副教授團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)建納米團(tuán)簇CuO_x負(fù)載的MnO₂納米棒氧化物界面，串聯(lián)水活化和晶格氧活化生成高活性的*OOH物種，從而將丙烯的電氧化從傳統(tǒng)的*OH路徑轉(zhuǎn)換為更高效的*OOH途徑，實(shí)現(xiàn)了丙烯向PG的高效轉(zhuǎn)化。

機(jī)理研究表明，CuO_x-MnO₂?的表面氧空位和氧化物界面相互作用分別激活了吸附水分子和界面晶格氧。水分子在表面氧空位處解離生成*OH物種，與相鄰的活性界面晶格氧偶聯(lián)形成*OOH物種，進(jìn)一步將丙烯氧化成環(huán)氧丙烷?(PO) 中間體。隨后，氧化電位下生成的 Mn^IV?物種促進(jìn)了水對PO中間體的親核開環(huán)進(jìn)攻，生成PG。此外，界面相互作用增強(qiáng)了底物丙烯的吸附和活化。

在該工作中，納米團(tuán)簇CuO_x修飾的MnO₂?電催化劑實(shí)現(xiàn)了產(chǎn)物PG 63.0 g/m²/h的產(chǎn)率和95%的法拉第效率，為電催化丙烯氧化機(jī)理提供了新的見解，并為非貴金屬基催化劑和可再生電力驅(qū)動(dòng)的精細(xì)化學(xué)品合成提供了新思路。

論文信息

Cascading Water Activation and Interfacial Lattice Oxygen over Nanocluster CuO_x-Modified MnO₂?for Electrocatalytic Propylene Oxidation

Ming Cheng,?Jintong Lan,?Xiaoxian Sun,?Fanyu Wang,?Ailijiang Tuerdi,?Falong Jia,?Yanbing Guo,?Xiao Liu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202420780

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