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原子級(jí)精確的金屬納米團(tuán)簇，由于其結(jié)構(gòu)確定性和多樣性，使得它們?cè)诖呋鞲小⒐庵掳l(fā)光材料、生物學(xué)、能量轉(zhuǎn)換和電化學(xué)中有著廣闊的應(yīng)用前景。其中，金、銀納米團(tuán)簇的合成方法相對(duì)比較成熟。然而，銅納米團(tuán)簇的研究報(bào)道相對(duì)較少，這可能是由于銅的高反應(yīng)性和低標(biāo)準(zhǔn)還原電位，導(dǎo)致空氣穩(wěn)定的銅納米團(tuán)簇合成相對(duì)比較困難。盡管研究者們采用了很多方法來(lái)提高（如改變外圍的有機(jī)保護(hù)配體）銅納米團(tuán)簇的化學(xué)穩(wěn)定性但結(jié)果仍不盡人意，因此，合成穩(wěn)定的銅納米團(tuán)簇仍然是該領(lǐng)域最大的挑戰(zhàn)之一。

近日，在前期研究的基礎(chǔ)上（Chem. Commun., 2020, 56,?4789–4792、J. Phys. Chem. C?2021, 125, 9400–9410、Inorg. Chem. Front.?2022, 9, 5327–5334），暨南大學(xué)寧國(guó)宏教授/李丹教授課題組利用柔性雙吡唑配體和銅離子在溶劑熱反應(yīng)條件下，合成了一種原子級(jí)精確的八核銅簇，其表現(xiàn)出卓越的穩(wěn)定性和對(duì)吲哚嗪類(lèi)化合物合成的高催化活性。

柔性雙吡唑配體 (H2L1)在溶劑熱條件下，發(fā)生配體原位反應(yīng)形成了兩個(gè)新去質(zhì)子化的配體（即 L2 和 L3），L2、L3與Cu(OH)₂再組裝形成八核銅簇（Cu8）。由于具有吡唑封端配體的鈍化殼以及吡唑和亞銅離子之間的強(qiáng)化學(xué)鍵，使得Cu8 在固態(tài)和溶液中均具有超高的化學(xué)穩(wěn)定性。例如， Cu8 的晶體在1 M HCl、飽和KOH溶液（～20 M）、沸水、甚至8 wt% H₂O₂溶液浸泡一段時(shí)間后，仍然適用于單晶X-射線體衍射分析。更有趣的是，核磁和紫外-可見(jiàn)吸收光譜分析表明，向 Cu8 的氘代二氯甲烷溶液中添加100當(dāng)量乙酸、160當(dāng)量三乙胺和400當(dāng)量二丁胺都不會(huì)引起結(jié)構(gòu)分解。

憑借優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，Cu8被認(rèn)為是一種很有前途的催化劑。同時(shí)，吲哚嗪作為一種藥物骨架，在生物領(lǐng)域中具有重要作用。因此，使用Cu8作為催化劑，以2-吡啶甲醛衍生物、仲胺和末端炔烴為原料以較高的收率合成了19種吲哚嗪類(lèi)化合物，表現(xiàn)出較為廣泛的底物適用性。對(duì)于模板反應(yīng)，Cu8的TOF高達(dá)3880 h^?1，比已報(bào)道的催化劑高2-3個(gè)數(shù)量級(jí)，并且可以重復(fù)使用至少10次循環(huán)而不損失催化性能。

論文信息

An Atomically Precise Pyrazolate-Protected Copper Nanocluster Exhibiting Exceptional Stability and Catalytic Activity

Yu-Mei Wang,?Xiao-Chun Lin,?Kai-Ming Mo,?Prof.?Dr. Mo Xie,?Dr. Yong-Liang Huang,?Prof.?Dr. Guo-Hong Ning,?Prof.?Dr. Dan Li

文章的第一作者是暨南大學(xué)的博士研究生王裕梅，通訊作者為寧國(guó)宏教授和李丹教授。

該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省重大基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)計(jì)劃、廣東省自然科學(xué)杰出青年基金、廣東省國(guó)際合作項(xiàng)目、廣州市科技計(jì)劃項(xiàng)目和暨南大學(xué)等項(xiàng)目的資助。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202218369

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