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隨著后摩爾時(shí)代的到來(lái)，對(duì)光電器件和裝置微型化的需求日益增加。一個(gè)大膽的設(shè)想是化學(xué)合成的納米粒子可用作納米器件或納米裝置。對(duì)于較大的納米粒子（納晶）而言，由于其尺寸的多分散性和不確定的組成結(jié)構(gòu)，很難對(duì)其進(jìn)行精準(zhǔn)構(gòu)筑和調(diào)控。近年來(lái)具有分子純度、組成結(jié)構(gòu)可調(diào)的金屬納米團(tuán)簇（超小金屬納米粒子）的興起，為制造超小納米器件或裝置提供了機(jī)會(huì)。實(shí)際上，一些金屬納米團(tuán)簇具有核殼或多殼層結(jié)構(gòu)（不考慮表面的配體），有可能用作超小電容器，但尚有待證實(shí)。

中科院固體物理研究所的伍志鯤研究員團(tuán)隊(duì)和中科院過(guò)程所的楊軍研究員團(tuán)隊(duì)開(kāi)展了相關(guān)探索。近日，他們成功獲得了一種新型納米團(tuán)簇[Au₄₄Cd₂₀(m-MBT)₄₀][N(C₈H₁₇)₄]₂（m-MBTH：間甲基苯硫酚，簡(jiǎn)寫：Au₄₄Cd₂₀），其具有核殼套管狀結(jié)構(gòu)（鎘聚集在外殼中部），外形類似電容器。NPA電荷計(jì)算表明，內(nèi)核和外殼甚至外殼的金亞層和鎘亞層、殼層Cd₅（Au₅）五邊形結(jié)構(gòu)和內(nèi)核（Au₅）五邊形結(jié)構(gòu)存在顯著的電荷差，形成類似多級(jí)電容器的結(jié)構(gòu)（圖1）。

圖1. Au₄₄Cd₂₀的多級(jí)電容器結(jié)構(gòu)剖析圖。

為了驗(yàn)證Au₄₄Cd₂₀的電容器特性，對(duì)其充電（放電）過(guò)程進(jìn)行了研究。由于物理充放電比較困難，因而采用化學(xué)充放電的方式來(lái)進(jìn)行檢驗(yàn)。通過(guò)NaBH₄充電后，發(fā)現(xiàn)Au₄₄Cd₂₀殼層的鎘作為電荷載體進(jìn)入最內(nèi)核，發(fā)生了團(tuán)簇內(nèi)的“反伽伐尼反應(yīng)”，形成一個(gè)新的Au₃₇Cd₁₆(m-MBT)₃₅團(tuán)簇（簡(jiǎn)寫為Au₃₇Cd₁₆）（圖2），單晶X-射線衍射、光電子能譜等手段證實(shí)了這一點(diǎn)。循環(huán)伏安法進(jìn)一步證明了其電容器性能（圖3）。電催化CO₂還原（圖4）的實(shí)驗(yàn)表明這兩個(gè)團(tuán)簇殼層金-鎘邊界原子是活性位點(diǎn)，并且活性與金、鎘亞層的電勢(shì)差成正比，表明殼層可看作由鎘和金亞層組成的次級(jí)電容器。

總之，單晶X-射線衍射揭示了Au₄₄Cd₂₀類電容器的結(jié)構(gòu)，NPA電荷、化學(xué)充放電、循環(huán)伏安法、電催化等實(shí)驗(yàn)證實(shí)了其電容器性質(zhì)。這項(xiàng)研究昭示了化學(xué)合成原子精準(zhǔn)超小納米器件或裝置的可能性，預(yù)示著化學(xué)合成原子精準(zhǔn)超小納米器件或裝置新時(shí)代的來(lái)臨。

圖2. Au₃₇Cd₁₆結(jié)構(gòu)的剖析圖和理論計(jì)算能量圖。

圖3. Au₄₄Cd₂₀/Ni和Ni箔的循環(huán)伏安曲線和電容比較。

圖4. Au₄₄Cd₂₀、Au₃₇Cd₁₆和Au納米粒子電催化CO₂還原性能比較。(a) 中的虛線為空白對(duì)照實(shí)驗(yàn)；（d）為考察時(shí)間段Au₄₄Cd₂₀催化性能穩(wěn)定示意圖。

論文信息

Chemical Synthesis of ~1?nm Multilevel Capacitor-like Particles with Atomic Precision

Dr. Yue Zhou,?Dr. Dong Chen,?Dr. Wanmiao Gu,?Dr. Wentao Fan,?Dr. Runguo Wang,?Dr. Liang Fang,?Dr. Qing You,?Dr. Shengli Zhuang,?Guoqing Bian,?Dr. Lingwen Liao,?Ziyan Zhou,?Dr. Nan Xia,?Prof.?Dr. Jun Yang,?Prof.?Dr. Zhikun Wu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202420931

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