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人們利用分子自下而上的多級自組裝已成功構建多樣的納米超晶格結構。在軟物質本體中，最常見的超晶格二級自組裝過程如圖1所示：分子首先聚集形成次級超分子基元（如超分子球體），繼而堆積形成不同的超晶格。近幾年關于精確高分子組裝的研究表明，精確的分子結構確實有助于提升自組裝超晶格的結構有序度以及結構種類調控的精確性。然而，即使分子水平的初級基元結構是精確的，其聚集形成的次級超分子基元普遍呈現尺寸的多分散性，使得最終納米超晶格構筑在精確性方面具有一定的局限性。

圖1 納米超晶格結構的自下而上構筑

最近，華南理工大學華南軟物質科學與技術高等研究院的程正迪（Stephen Z. D. Cheng）院士和黃明俊教授團隊設計合成了一種具有精確結構的“單分子納米粒子”，該分子納米粒子能夠同時“兼任”初級基元和次級基元參與超晶格的形成，進而提升超晶格構筑的精確性，并獲得了數種傳統大分子無法實現的復雜超晶格結構。

圖2?單分子納米粒子的化學結構和自組裝形成超晶格結構

該團隊合成了一種β-環糊精為內核，籠型倍半硅氧烷（POSS）為外殼所構成的單分子納米粒子βCD-O₂₁。GPC、DLS以及SAXS等表征都表明該球形納米粒子直徑超過4nm且具有均一尺寸（圖2）。βCD-O₂₁熱退火后能夠快速形成高度有序的F-K A15超晶格，且球狀超分子基元只包含一個巨型分子。也就是說，單一巨型分子即是次級球型超分子基元；F-K A15超晶格是由具有精確結構的βCD-O₂₁直接形成，并未經由多級組裝過程。由于單分子納米粒子極高的尺寸均一性，常規的凍干技術甚至無法獲得無定形狀態，而是呈現亞穩態體心立方BCC相。高溫熱退火下，能夠快速發生由BCC向F-K A15相的轉變。此外，將這一單分子納米粒子和傳統巨型分子（盤狀或錐狀，圖3a）共混，二元體系可以得到更復雜的超晶格（如Laves C14，NaZn₁₃和AlB₂相）。

圖3 由單分子納米粒子和傳統巨型分子共組裝的超晶格結構-組成相圖

這些結果有力地支持了作者先前報道的軟物質“自拆分”自組裝理論?？偨Y而言，該工作提出了一種“單分子納米粒子”的概念，為更精確地調控軟物質自組裝超晶格提供了一種精確且高效的方法。

論文信息

Unimolecular Nanoparticles toward More Precise Regulations of Self-Assembled Superlattices in Soft Matter

Huanyu Lei,Yuchu Liu,Tong Liu,Qing-Yun Guo,Xiao-Yun Yan,Yicong Wang,Wei Zhang,Zebin Su,Jiahao Huang,Wei Xu,Feng-Gang Bian,Prof. Mingjun Huang,Prof. Stephen Z. D. Cheng

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202203433

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