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CO₂光催化還原反應（CO₂PR）制備清潔太陽能燃料為實現碳中和提供了一種可持續發展策略。在目標CO₂PR產物中，太陽能合成氣（CO和H₂）可作為工業過程（費托反應、甲醇合成、合成氣發酵等）的原料進一步轉化為下游化學品。合理設計催化劑是實現CO₂PR高效性能且產物比例可調的關鍵。鈷基氧化物因其具有豐富的活性位點，可有效地結合和激活CO₂分子，被認為是一種極具潛力的CO₂PR催化劑。近年來，一些策略包括晶面工程和形貌結構調控等被廣泛用于提高鈷基光催化劑的選擇性，但是鈷基催化劑的CO₂PR性能還有待提高。尋找普適而有效的策略應用于CO₂PR制備高效性能且產物組分可調的太陽能合成氣，成為CO₂PR領域的一個研究熱點。

近日，浙江師范大學的胡勇教授團隊與新加坡南洋理工大學的樓雄文教授團隊通過多步模板策略制備了一種基于Ni_xCo_yO_x+y的雙殼層納米盒的異質光催化劑（Cu₂S@ROH-NiCo₂O₃），并將其應用于高效制備太陽能合成氣的研究。雙殼層納米盒的外層為富羥基的鈷酸鎳納米片(ROH-NiCo₂O₃)，內層為Cu₂S納米盒。中空結構不僅可以促進光吸收和電荷分離，而且可以提供豐富的反應活性位點。此外，由Cu₂S和ROH-NiCo₂O₃組成的p-n異質結可進一步加速界面電荷傳輸，并促進電子和空穴快速分離。因此，優化后的Cu₂S@ROH-NiCo₂O₃表現出優異的CO₂PR性能（CO: 7.1 mmol g^?1?h^?1; H₂: 2.8 mmol g^?1?h^?1），明顯優于單組分Cu₂S和ROH-NiCo₂O₃。另一方面，光譜和理論分析表明富含羥基的ROH-NiCo₂O₃表面可增強*CO₂吸附并降低CO₂?to?CO的能壘，促進CO₂PR?to?CO的快速高效轉化。因此，通過調控ROH-NiCo₂O₃的羥基含量，可實現寬范圍內可調的合成氣制備（CO/H₂產物比例為0.51?1.24）。該工作不僅為基于鈷基氧化物人工光合成制備組分可調的合成氣提供了深入的見解，也為其它光催化劑的設計與性能提升提供了一個思路。

論文信息

Steering Catalytic Activity and Selectivity of CO₂?Photoreduction to Syngas with Hydroxy-Rich Cu₂S@ROH-NiCo₂O₃?Double-Shelled Nanoboxes. Lei Li+, Xinyan Dai+, De-Li Chen+, Yinxiang Zeng, Yong Hu*, and Xiong Wen (David) Lou*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202205839

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