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Angew. Chem. :希瓦氏菌生物膜礦化及其降解微塑料產氫2025-02-12
日益嚴重的塑料污染已成為人類社會亟待解決的一項重大挑戰。在自然條件下,廢棄的塑料制品還會分解成更易擴散的微塑料(直徑小于5毫米的塑料顆粒),進一步加劇了生態問題。開發高效、環境友好又兼具經濟效益的新型回收技術是應對微塑料危機的有力保障。

微生物由于其本身可再生、生物合成具有特異性和可持續性,被視為一種極具發展前景的塑料回收利用手段。生物催化塑料回收利用可以分為塑料降解和產物轉化兩個過程,其中生物催化塑料降解往往需要特定功能酶的分泌和表達,然而,單細胞微生物及降解酶的催化活性易受反應環境變化的影響,進而限制后續塑料產物的生物轉化,不利于生物催化塑料回收利用的實際應用。

近日,哈爾濱工業大學黃鑫教授團隊通過生物礦化氣-液界面自組裝的希瓦氏菌生物膜,將光催化塑料降解和生物催化產物轉化相結合,構建了一種基于活體材料的生物-無機雜合體系用于微塑料降解產氫,改善了上述的降解與轉化的矛盾。這種方法的優勢在于:希瓦氏菌聚集而成的生物膜可在內部自發形成厭氧微環境,顯著提高了希瓦氏菌的環境耐受性,加強了菌間電子傳遞,從而促進了聚乳酸等塑料到氫氣的持續轉化。

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生物礦化是指生物體通過生物大分子的調控生成無機礦物的過程。結果表明,基于希瓦氏菌生物膜內部的厭氧微環境,生物膜可在自然條件下加速生物礦化過程,在生物膜表面形成黃色的硫化鎘納米粒子。生物礦化形成的硫化鎘不僅顯著改變了生物膜的力學性能和表面形貌,而且賦予了生物膜光催化活性。

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作者構建的礦化生物膜可以收集太陽光將預處理的聚乳酸作為底物進行產氫。作者的研究表明,硫化鎘在光照條件下產生的活性氧促進了微塑料的降解,并且降解產物可以被細菌代謝所利用,而光生電子則增強了希瓦氏菌代謝產氫。進一步的機理研究發現光生電子通過希瓦氏菌的膜蛋白進入胞內,并且光照促進了礦化生物膜內部希瓦氏菌體內的丙酮酸代謝和TCA循環,加速了胞內NADH的再生。

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最后,基于活體材料的可編程性,作者研究發現通過基因工程和導電物質摻雜可以優化生物膜內部的電子轉移,從而提高塑料到氫氣的轉換效率,最高可達5862 μmol H2?g-1?PLA。該研究工作為可持續的生物驅動塑料降解利用提供了一種簡便高效的新策略。

文信息

Mineralizing Biofilm towards Sustainable Conversion of Plastic Wastes to Hydrogen

Baoyuan Li,?Zhijun Xu,?Ruifang Wang,?Rui Nie,?Zhengyu Tao,?Dr. Xin Huang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202416577

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