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受激輻射（Stimulated emission, SE）是產生激光的必要條件。實現有機π共軛分子在固態下的受激輻射仍然是一個重大挑戰，有機固體激光器是近年國際上的研究熱點,進一步降低有機功能材料及其體系的激射閾值,是實現電泵浦有機固體激光器的重要前提條件之一。

吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室田文晶教授和徐斌教授團隊和鄭州大學劉英杰副教授共同報道了通過氫鍵共結晶策略實現分子晶體中的受激輻射，所獲得的有機共晶顯示出良好的放大自發輻射（ASE）性質。晶體結構分析表明，共結晶抑制了激基締合物的形成，從而有利于ASE的產生。

選擇CNDSB作為主體熒光分子，對苯二酚（HQ）和2,3,5,6-四氟-1,4-苯二酚（TFHQ）作為共晶配體分子，它們分別形成兩個1:1的共晶，分別為CHQ和CFHQ。發射光譜顯示，相較于CNDSB晶體，CHQ和CFHQ共晶的發射光譜藍移并且半峰寬更窄。此外，CNDSB晶體呈不規則塊狀，而CHQ和CFHQ具有規整的晶體形貌。同時CHQ和CFHQ的邊緣發射更亮，這表明它們具有優越的光波導特性，這是產生ASE的先決條件。

進一步詳細研究了晶體中的分子間相互作用和堆積模式，以了解結構-性質關系。具有強π-π堆積的H聚集會阻礙SE過程。在CHQ共晶中，CNDSB分子形成了J聚集體,發生了橫向位移，可以有效地減少π-π堆積；在CFHQ共晶中，CNDSB分子形成了魚骨型堆積模式，導致π-π堆積進一步減少。增大的分子間距離和減弱的π-π堆積使CHQ和CFHQ表現出低閾值的ASE。并對共晶晶體進行了理論計算，以更深入地了解它們的發射特性，發現CHQ和CFHQ的分子軌道（MO）與單體CNDSB分子的軌道相似。總之，他們開發了一種通過共結晶實現ASE和線偏振發光的簡單策略。在晶體中，配體的引入不僅稀釋了主體熒光分子，還合理地調整了它們的堆積結構和光物理性質。CHQ和CFHQ的單向排列使得晶體具有優異的光波導和偏振發射性質。此外，在π-π堆積最小化的情況下，CHQ和CFHQ顯示出較高的輻射躍遷速率和較大的SE截面。這些結果揭示了共晶作為增益介質的巨大潛力，通過在晶體內限制和引導光，為ASE提供理想的環境。這種共結晶策略是獲得有機固體激光器的一種有前景的技術。

論文信息

Boosting Stimulated Emission via a Hydrogen-Bonded Co-Crystallization Approach in Molecular CrystalsHaoxuan Ren,?Jiasong Hu,?Dr. Ying-Jie Liu,?Prof. Yu Liu,?Prof. Bin Xu,?Prof. Wenjing Tian

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202411911

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