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隨著生物柴油產業的發展，甘油作為其副產品，面臨著嚴重的過剩問題。如何高效轉化甘油，生成具有高附加值的化學品，成為亟待解決的難題。甲酸，作為一種高氫密度的化學品，在燃料電池、氫儲存、醫藥和食品化學等領域具有廣闊的應用前景。然而，傳統的甲酸制備方法通常依賴于高溫高壓及額外的氧化劑，不僅成本高昂，還可能帶來環境污染。利用太陽能、風能等可再生能源電力驅動甘油氧化反應（GOR）制備甲酸耦合析氫反應（HER），不僅可以實現氫氣的高效生產，還能生成增值產品。過渡金屬基催化劑，如Ni和Co，已在被應用于GOR，并展現出良好的催化性能。然而，傳統的過渡金屬催化劑往往需要較高的電位才能生成反應物種（Ni³⁺/Co³⁺-OOH），導致過電位高、催化活性不足，且反應路徑復雜，甲酸的產率較低。因此，開發具有獨特氧化機制的非貴金屬催化劑降低GOR過電位，提升GOR活性和甲酸產率，對于甘油的高值化利用至關重要。

近期，內蒙古大學/內蒙古師范大學張軍教授、內蒙古大學劉寶倉教授、內蒙古大學高瑞教授團隊創新性地設計了一種新型催化劑——Ni單原子（Ni_SA）和Co單原子（Co_SA）共錨定氮摻雜納米管（NCNTs）封裝NiCo合金電催化劑Ni_0.1Co_0.9@Ni_SACo_SA-NCNTs。該催化劑表現出優異的GOR中表現出色。在1.15 V vs. RHE的低電位下，即可達到10 mA cm^-2?的電流密度，并且在1.45 V vs. RHE下連續電解8小時后，甘油的轉化率、甲酸法拉第效率、甲酸選擇性和甲酸產率分別高達98.81±0.64%、89.97±1.42%、93.27±2.7%、92.10±2.12%。此外，經過20次、共計128小時的連續電解循環測試，甲酸選擇性和法拉第效率始終保持在80%以上，顯示出優越的電催化GOR活性和穩定性。

研究進一步表明，Ni_0.1Co_0.9@Ni_SACo_SA-NCNTs催化體系中的關鍵活性物種是活性羥基（*OH），而非傳統的非貴金屬催化劑中常見的Ni³⁺-OOH和Co³⁺-OOH。甘油中C-C鍵的初始斷裂是由*OH介導的，并優先發生在O-H和C-H的脫氫反應之前。該氧化路徑有效減少了各種C₃反應中間體的生成，并減少了反應步驟，從而顯著減低了GOR的過電電位，提高了甲酸的選擇性和產率。該*OH介導的獨特氧化機制在多種鄰二醇的氧化反應中具有廣泛的適用性。

結合密度泛函理論（DFT）計算，研究人員進一步揭示了Ni_SA、Co_SA和Ni_0.1Co_0.9之間的協同作用增強GOR性能的反應機制。計算結果表明，Ni_SA和Co_SA的協同效應能夠優化Co_SA活性位點的電子結構，降低C-C鍵斷裂和C₁中間體脫氫的能量勢壘，有效降低GOR過電位。同時，Ni_0.1Co_0.9合金與Co_SA位點之間的電子耦合作用，使Co_SA呈現適中的缺電子態，促進了甘油的吸附和活化，進一步提升了GOR效率。該發現為設計高效的過渡金屬基生物質氧化催化劑提供了重要的理論依據。

以Ni_0.1Co_0.9@Ni_SACo_SA-NCNTs/CC為陽極，Pt/C/CP為陰極，將GOR與HER耦合后，在膜電極組件（MEA）流動池中運行時，展現了超過108小時的長期穩定性。在僅需1.52 V槽壓下，即可獲得100 mA cm^-2的電流密度，并且生產1 m^-3?H₂電能消耗低至3.63 kWh，相較于傳統水電解制氫，能耗降低了14.6%。

該研究為甘油的高效轉化提供了新的思路，并為設計高效的過渡金屬基催化劑，推進生物質增值氧化耦合綠氫生產，提供了重要的理論指導和材料范例。利用該催化劑，甘油能夠實現低成本、高效率的轉化，為可持續能源和化學品的生產提供了新的動力。未來，這種催化劑的應用有望推動生物質資源的高效利用，促進綠色化學品的生產，為實現可持續發展目標做出貢獻。

論文信息

Active Hydroxyl-Mediated Preferential Cleavage of Carbon-Carbon Bonds in Electrocatalytic Glycerol Oxidation

Qiang Zhang,?Xiaojing Zhang,?Prof. Baocang Liu,?Peng Jing,?Xuan Xu,?Dr. Haigang Hao,?Prof. Rui Gao,?Prof. Jun Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202420942

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