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碳納米管限域催化旨在納米尺度上利用碳納米管的獨(dú)特結(jié)構(gòu)特性來影響和優(yōu)化催化過程。碳納米管的管狀結(jié)構(gòu)提供了一個(gè)定義明確的納米空間用于限制其內(nèi)部的納米顆粒，從而調(diào)控催化活性和選擇性。許多實(shí)驗(yàn)研究表明限域效應(yīng)可以提升催化反應(yīng)活性，然而也有部分實(shí)驗(yàn)卻獲得相反的結(jié)果。因此，從原子層面解碼碳納米管限域催化，探索其活性起源，有助于我們理解反應(yīng)物分子在管內(nèi)的吸附、活化等行為并研究其電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)，從而在未來進(jìn)一步合理的設(shè)計(jì)碳納米管限域催化劑。

近日，來自中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的肖建平研究員團(tuán)隊(duì)通過機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)函數(shù)結(jié)合巨正則系綜蒙特卡洛模擬從統(tǒng)計(jì)上指出限域弱化了管內(nèi)分子的吸附。利用隨機(jī)森林模型，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)管內(nèi)團(tuán)簇鍵長的縮短是導(dǎo)致吸附能變?nèi)醯闹鲗?dǎo)因素。利用鍵長作為簡化描述符，微觀動(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)果獲得了和實(shí)驗(yàn)上一致的趨勢(shì)。

作者通過構(gòu)建DFT數(shù)據(jù)集，成功訓(xùn)練了可用于描述碳納米管限域體系的機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)函數(shù)，在此基礎(chǔ)上結(jié)合巨正則系綜蒙特卡洛，實(shí)現(xiàn)了對(duì)于具有不同團(tuán)簇構(gòu)型體系的模擬。通過統(tǒng)計(jì)模擬結(jié)果并計(jì)算吸附能分布，發(fā)現(xiàn)管內(nèi)分子的吸附能始終弱于管外分子的吸附能，且在納米尺度上的模擬也是相同趨勢(shì)。

通過將結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為可描述的物理特征，作者構(gòu)建了結(jié)構(gòu)特征與吸附能的數(shù)據(jù)集。利用隨機(jī)森林模型，評(píng)估了各個(gè)結(jié)構(gòu)特征對(duì)于吸附能的重要性，發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇的鍵長是主導(dǎo)吸附能的關(guān)鍵因素。管內(nèi)團(tuán)簇鍵長的縮短導(dǎo)致了d帶中心的下移從而使得內(nèi)部分子吸附能變?nèi)酢＠面I長作為描述符，作者研究了Fe和Ru上合成氣轉(zhuǎn)化到甲烷的相關(guān)反應(yīng)。微動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果揭示Fe和Ru具有不同的決速步，這使得在同樣的反應(yīng)中，限域Fe活性提升，而限域Ru則活性降低，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。

在該工作中，通過機(jī)器學(xué)習(xí)結(jié)合巨正則系綜蒙特卡洛模擬從原子層面解釋了限域效應(yīng)，為碳納米管限域催化的理性設(shè)計(jì)提供了新的思路。同時(shí)本工作提供的技術(shù)路線也為數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)下的催化劑理性設(shè)計(jì)提供了參考方案。

論文信息

Towards Rational Design of Confined Catalysis in Carbon Nanotube by Machine Learning and Grand Canonical Monte Carlo Simulations

Chenyu Yang,?Xiaoyan Fu,?Dong Luan,?Prof. Jianping Xiao

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202421552

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