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在水凈化領域中，污染物的聚合路徑可與傳統的礦化路徑相媲美。然而，設計合適的氧化環境來引導污染物走向聚合，仍具有挑戰性。

近日，湖南大學的袁興中教授、王侯教授聯合湖南農業大學的吳艷教授，開發出了新型非對稱Co_SA-N-Ti₃C₂T_x單原子催化劑精準調控活性氧物種高選擇性生成，并成功實現了酚類污染物的高效自偶聯去除。

研究團隊通過氮摻雜策略對MXene基底進行電子結構與表面化學性質的雙重調控，成功構建了具有Co-N₂O₃不對稱配位結構的活性位點。這種獨特的微環境使催化劑活化過單硫酸鹽（PMS）時高選擇性的生成了超氧自由基（·O₂^?）。其周轉頻率（TOF）達到均相Co²⁺催化劑的39倍，非均相Co₃O₄催化劑的816倍，K_cmp性能指標超越近三年報道的代表性鈷基單原子催化劑。

活性氧物種的鑒定和識別突出了Co_SA-N-Ti₃C₂T_x/PMS體系中·O₂^?的關鍵作用。結合先進表征與理論計算，團隊首次揭示”電子轉移-氧還原”協同機制。PMS分子中的羥基氧優先吸附在Co-N₂O₃微區上，啟動了缺電子微區的形成。但PMS裂解反應處于劣勢地位，僅引發少量的HO?, SO₄??和

¹O₂。隨后，富電子污染物的接近效應將更多的電子轉移到CoSA-N-Ti₃C₂T_x表面，通過Co-N₂O₃微區橋接，觸發周邊的溶解氧還原為·O₂^?。最終，產生的大量·O₂^?驅動了污染物自偶聯聚合，而非傳統自由基主導的深度礦化路徑。

最后，將Co_SA-N-Ti₃C₂T_x溶液抽濾到聚四氟乙烯（PTFE）膜上，構成了一個簡單且易于控制與運行的水處理裝置。該連續流水處理單元中，在水力停留時間僅為0.98 s的條件下，Co_SA-N-Ti₃C₂T_x/PMS體系中的對乙酰氨基酚在6.5 h內實現了100%的去除效率。

該研究首次論證了超氧自由基在污染物聚合去除中的核心作用，深化了對高級氧化過程微觀機制的理解。

論文信息

Innovative asymmetric Co_SA-N-Ti₃C₂T_x?catalysis: unleashing superoxide radicals for rapid self-coupling removal of phenolic pollutant

Miao Li, Zhiyan Feng, Prof. Xingzhong Yuan, Chenxu Guo, Chencheng Qin, Zihan Shu, Zhiyan Guo, Edison Huixiang Ang, Prof. Wenwei Li, Yan Wu, Prof. Hou Wang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202502307

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