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氣體遞送載體可以在體內(nèi)被內(nèi)源性刺激觸發(fā)，可控釋放氣體信號(hào)分子，用于治療多種氣體信號(hào)相關(guān)的疾病（如腫瘤、炎癥和心血管疾病等），近年來(lái)逐漸成為生物醫(yī)用納米載體領(lǐng)域研究的重點(diǎn)。截至目前，絕大多數(shù)已知的氣體遞送載體多為各向同性的球形結(jié)構(gòu)；然而，球狀載體是否是氣體分子釋放與輸運(yùn)最為理想和優(yōu)化的幾何形態(tài)尚不清晰，氣體分子的釋放動(dòng)力學(xué)與遞送載體形狀之間的量化關(guān)系也未得到研究。

近日，復(fù)旦大學(xué)閆強(qiáng)課題組與李劍鋒教授合作，利用滲透壓誘導(dǎo)的膜變形策略，構(gòu)建了一種非球形的高分子納米載體——聚合物管狀囊泡（Tubesomes），通過(guò)調(diào)控管狀體的膜軸向拉伸比（σ = L/D），顯著提升了載體對(duì)硫化氫（H₂S）氣體信號(hào)分子的遞送能力和在細(xì)胞內(nèi)的氣體治療效果，并解析了高分子載體幾何形狀與氣體釋放動(dòng)力學(xué)之間的量化關(guān)系。

通過(guò)制備含苯硫代酯側(cè)基的響應(yīng)性高分子，其可以在水溶液內(nèi)自組裝為球狀囊泡結(jié)構(gòu)，改變囊泡外部溶液的鹽濃度可以借助膜內(nèi)外滲透壓的不平衡性實(shí)現(xiàn)在軸向上對(duì)囊泡膜的拉伸變形，進(jìn)而獲得各向異性漸增的橢圓體、短管直至長(zhǎng)管狀體。這種囊泡的形變機(jī)制不僅得到了實(shí)驗(yàn)證實(shí)，李劍鋒教授還通過(guò)耗散動(dòng)力學(xué)模擬得到與之吻合的囊泡演化過(guò)程。

H2S氣體響應(yīng)性釋放實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步揭示了管狀囊泡的膜拉伸比（σ）與H₂S釋放動(dòng)力學(xué)呈正相關(guān)性。相比于球形囊泡，管狀囊泡的σ值增加了17倍，其相應(yīng)的H₂S釋放速率提升了近4倍；根據(jù)氣體跨膜擴(kuò)散的Fick定律，可以推導(dǎo)出不同形態(tài)下氣體釋放的速率比（以球狀囊泡為參考值）僅和囊泡的表面積（A）、體積（V）和膜厚（δ）相關(guān)，且滿足v_s/v₀?∝ A/（δ·V），并進(jìn)一步證實(shí)了氣體釋放速率是囊泡變形因子σ的一個(gè)函數(shù)。更值得一提的是，我們不僅可以通過(guò)調(diào)控囊泡拉伸比σ提升載體對(duì)氣體信號(hào)分子的釋放與輸運(yùn)能力，該因子還可以同時(shí)增益載體在胞內(nèi)的氣體治療能力，達(dá)到協(xié)同提升的目標(biāo)。在人結(jié)腸癌細(xì)胞和肝癌細(xì)胞實(shí)驗(yàn)中，管狀囊泡展現(xiàn)出明顯優(yōu)于球形囊泡的抗癌活性，同時(shí)對(duì)正常細(xì)胞（L02）的毒性顯著降低。同時(shí)，研究表明管狀囊泡能夠成功內(nèi)化到HepG2細(xì)胞中并高效釋放H₂S，顯著提高了氣體療法的靶向性和安全性。

這項(xiàng)研究不僅為提高氣體遞送載體的治療效率開辟了新方向，也為開發(fā)基于形態(tài)調(diào)控的氣體納米載體提供了重要啟示。

論文第一作者是復(fù)旦大學(xué)博士生楊翠琴和博士生張玉連，通訊作者為復(fù)旦大學(xué)閆強(qiáng)研究員，研究工作得到了南京郵電大學(xué)許妙苗副教授、復(fù)旦大學(xué)李劍鋒教授的支持。

論文信息

Gas-Releasing Polymer Tubesomes: Boosting Gas Delivery of Nanovehicles via Membrane StretchingCuiqin Yang,?Yulian Zhang,?Prof.?Dr. Miaomiao Xu,?Prof.?Dr. Jianfeng Li,?Prof.?Dr. Qiang Yan

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202421405

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