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金屬納米簇以其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性和廣泛的應(yīng)用前景，近年來備受矚目。其中，N-雜環(huán)卡賓(NHC)配體憑借強(qiáng)大的配位能力和獨(dú)特的電子性質(zhì)，成為穩(wěn)定金屬納米簇的理想選擇。NHC配體不僅能夠通過σ鍵與金屬原子緊密結(jié)合，還能通過π鍵進(jìn)一步增強(qiáng)配體與金屬核的相互作用，從而顯著提升納米簇的穩(wěn)定性和性能調(diào)控潛力。然而，盡管NHC配體在金納米簇的合成中取得了一定進(jìn)展，其復(fù)雜的反應(yīng)條件和對高溫、高活性環(huán)境的敏感性，使得高效的合成策略難以突破，這也限制了相關(guān)研究領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。尤其是將NHC配體引入到雙金屬合金納米簇中，并探索其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用，仍然是尚未深入的研究前沿，亟待創(chuàng)新性的合成方法和機(jī)理研究加以推動。

近日，中科院大化所李杲研究員與佐治亞理工學(xué)院Zhaohui Tong教授團(tuán)隊(duì)及康涅狄格大學(xué)José A. Gascón教授合作開發(fā)了一種創(chuàng)新型策略，通過引入NHC配體誘導(dǎo)Au9納米簇重構(gòu)，制備出首例NHC配體保護(hù)的AuAg合金納米簇：[Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₈(BMIm)₂I₈]SbF₆?(Au₁₃Ag₁₂:BMIm)，該納米簇展現(xiàn)了良好的熱穩(wěn)定性和光敏性，同時在電合成尿素反應(yīng)中展現(xiàn)出較好的催化活性，證明了NHC配體在調(diào)控原子級精確納米簇結(jié)構(gòu)與性能中的關(guān)鍵作用。

該納米簇的核結(jié)構(gòu)由兩個以金原子為共頂點(diǎn)的二十面體組成，表面NHC配體取代了傳統(tǒng)膦配體，NHC配體的引入顯著增強(qiáng)了金屬核與配體間的相互作用，形成了更穩(wěn)定的Au-C鍵，從而提高了納米簇的熱穩(wěn)定性和光敏性。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算（José A. Gascón教授）進(jìn)一步揭示了NHC配體與納米簇金屬核之間的電子離域作用對其光學(xué)特性和化學(xué)穩(wěn)定性的影響，為精準(zhǔn)調(diào)控其光電性能提供了重要的理論支持。憑借獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性能，Au₁₃Ag₁₂:BMIm在電催化合成尿素反應(yīng)中展現(xiàn)出較好的催化活性。研究團(tuán)隊(duì)將這一納米簇成功負(fù)載于NiFe-LDH載體上，在-0.5 V (vs. RHE) 條件下實(shí)現(xiàn)了29.5 mmol g_cat^-1?h^-1的產(chǎn)率尿素和34%的法拉第效率。

在該工作中，李杲研究員與Zhaohui Tong教授團(tuán)隊(duì)及José A. Gascón教授共同開發(fā)了一種創(chuàng)新型策略，制備出首例NHC配體保護(hù)的AuAg合金納米簇，體現(xiàn)了良好的熱穩(wěn)定性和光敏性，同時在電合成尿素反應(yīng)中展現(xiàn)出較好的催化活性，證明了NHC配體在調(diào)控原子級精確納米簇結(jié)構(gòu)與性能中的關(guān)鍵作用，為精確設(shè)計(jì)和調(diào)控納米催化劑提供了新的思路。

論文信息

How Carbene Ligands Transform AuAg Alloy Nanoclusters for Electrocatalytic Urea Synthesis

Jingjing Zhang,?Dr. Yifei Zhang,?Dr. Zhaoxian Qin,?Zhiwen Li,?Prof. Zhaohui Tong,?Prof. Zhen Zhao,?Prof. José A. Gascón,?Prof. Gao Li

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202420993

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