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第一作者：Shuang Yao , Bao-Qin Sun

通訊作者：Zhi-Ming Zhang

通訊單位：Tianjin University of Technology

研究內容：

通過在聚合氮化碳?(PCN)?上原位還原銅基層狀三金屬氫氧化物獲得超細氧化亞銅?U-Cu₂O (< 3 nm)。這種具有限域效應的簡單合成策略通過負載不同量的PCN得到了一系列Z-scheme異質結構U-Cu₂O-LTH@PCN-X（X = 1, 2, 3, 4, 6?和?15），該異質結構可以促進水蒸氣中CO₂的光還原，并且具有優異的穩定性。?甲醇產率可以達到?440.78 μmol g^-1，遠優于大多數?Cu₂O?基光催化劑。系統研究表明，在U-Cu₂O-LTH@PCN中，超細納米團簇和Z型異質結可以加速光生載流子的分離，并提取空穴以減緩U-Cu₂O的降解。得到的?U-Cu₂O-LTH@PCN?在?5?次循環實驗后僅表現出?< 4%?的活性損失，而裸?Cu₂O?在三個循環內完全降解。該工作為提高U-Cu₂O的穩定性提供了一種新的思路，即通過提取空穴來實現高性能的CO₂光還原。

要點一：?

以LTH-PCN復合材料為前驅體，合成了一系列Z型異質結構U-Cu₂O-LTH@PCN。該復合光催化劑由超細Cu₂O納米團簇和光敏PCN保護層組成，可作為高效驅動CO₂在水蒸氣中光解成醇的光催化劑。這兩種低成本的組分滿足了這些復合光催化劑大規模應用的先決條件。9 h內甲醇產率可高達?440.78 μmol g^-1，約為比孤立的?U-Cu₂O-LTH?高?10?倍，遠優于所有報道的以水為電子和質子源的?Cu₂O?基光催化劑。

要點二：

值得注意的是，超細納米團簇和Z型異質結可以加速光生載流子的分離并從?Cu₂O?中提取空穴，以減輕?U-Cu₂O LTH@PCN?中?U-Cu₂O?的降解，從而構建穩健的催化劑。得到的?U-Cu₂O LTH@PCN?在?5?次循環實驗后僅表現出?< 4%?的活性損失，而裸?Cu₂O?在三個循環內完全降解。這項工作為通過在保護層中提取空穴來提高?U-Cu₂O?的穩定性以實現?CO₂?光還原的高活性和高選擇性提供了新的見解。

示意圖1

圖 1：異質結構?U-Cu₂O-LTH@PCN?的合成策略。(b-d) HRTEM?和?(e) U-Cu₂O-LTH@PCN-3?的?EDS?元素映射圖像

圖 2：?U-Cu₂O-LTH@PCN-3?的?XPS?光譜。(a)?測量光譜、(b) Cu 2p、(c) Zn 2p、(d) O 1s、(e) C 1s?和(f) N 1s?的高分辨率光譜。

圖 3：（a）使用不同催化劑的CO₂光還原的甲醇產率。（b）用300W氙燈（400nm濾光片）照射6小時后CO₂光還原的甲醇產率。以（c）分離的U-Cu₂O-LTH和（d）U-Cu₂O-LTH@PCN-3為催化劑的6小時CO₂光還原循環實驗。

圖?4：?(a)瞬態光電流曲線和?(b) PCN、U-Cu₂O-LTH?和?U-Cu₂O-LTH@PCN-3?的?EIS。(c)?制備的?U-Cu₂O-LTH@PCN?和對照樣品的穩態?PL?光譜和?(d)?時間分辨?PL?光譜。

圖?5：(a) U-Cu₂O-LTH@PCN-3?和?U-Cu₂O-LTH?中?Cu 2p?的?XPS?光譜。(b) U-Cu₂O-LTH@PCN-3?的?Cu 2p?在有和沒有氙燈輻照的情況下的同步照明?XPS?光譜。(c) U-Cu₂O-LTH@PCN-3?在?CO₂?和?H₂O?上的原位?FTIR?光譜，照射?60?分鐘。(d)?全固態直接?Z?型?U-Cu₂O-LTH@PCN?異質結構示意圖。

參考文獻

Shuang Yao, Bao-Qin Sun, Peng Zhang, Zhi-Yuan Tian, Hua-Qing Yin and Zhi-Ming Zhang,?Anchoring ultrafine Cu₂O nanocluster on PCN for CO₂?photoreduction in water vapor with much improved stability,?Applied Catalysis B: Environmental, (2022).

doi:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121702

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