碳納米管（CNT）材料表面具有化學惰性、表面可調、制備簡單、儲氫能力較強等優點而被廣泛應用于催化反應中，在碳納米管表面摻雜N雜原子有利于強化催化反應性能，這引起了越來越多科學家的興趣。然而，雜原子N摻雜碳納米管的過程往往涉及到高溫和有毒化學品的使用，是一種非綠色和低效的工藝。近日，四川大學儲偉教授和新加坡化學、能源和環境可持續發展研究所Dr. Liu Yan團隊合作，以氮氣等離子體處理硝酸氧化后的碳納米管，在碳納米管表面進行氮原子摻雜處理，對摻雜氮原子的碳納米管負載金屬Ru制備負載型催化劑，并應用于纖維二糖催化水解加氫反應中。實驗結果表明，與Ru/AC催化劑相比，負載在CNT表面的催化劑具有更高的六碳糖醇收率，這主要歸因于Ru/AC催化劑存在大量的微孔，不利于大分子纖維二糖的擴散和傳質。經過氮氣冷等離子體處理過的碳納米管并負載金屬Ru后制備的催化劑，其在纖維二糖催化水解加氫反應中表現出優于未經任何處理的負載型催化劑（Ru/CNT）。摻雜N元素的催化劑在纖維二糖催化轉化中表現出高活性主要歸因于兩方面原因：一方面摻雜的氮原子有利于促進氫氣的活化，產生更多的溢流氫，從而促進纖維二糖的水解。另一方面，摻雜的氮原子有利于提高氫氣的吸附，有利于纖維二糖水解中間產物葡萄糖的進一步加氫生成目標產物。通過以上兩個過程的相互促進，使摻雜N原子后的催化劑表現出更高的催化反應性能。
Ru/CNT 催化劑的EDS-Mapping (a)，Ru/CNT-P-t300 催化劑的EDS-Mapping (b), Ru/CNT-P-t300 催化劑的HRTEM圖 (c)，Ru/CNT-P-t300 催化劑的HRTEM局部放大圖(d), Ru/CNT-P-t300催化劑的晶面間距測量圖 (e).
論文信息Anchoring Ru Active Sites on N?CNTs for an Improved One-pot Cellobiose Conversion
Dr. Zhanglong Guo,?Dr. Yanan Zhou,?Dr. San Hua Lim,?Prof. Wei Chu,?Dr. Yan Liu
