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ChemNanoMat:禮帽狀PdAu合金開放三維納米結構的可控制備及其氧化酶活性研究2022-09-16
最近,以二維納米材料構建具有三維自支撐結構的貴金屬納米晶體引起了廣泛的研究興趣。通過將二維納米材料調控組裝成擁有合理粒子間距的三維開放結構,有利于解決實際應用中二維納米材料的堆疊問題。

近日,濟寧學院化學化工與材料學院的鄭逸群博士團隊和蘇州大學功能納米軟材料研究所的馬艷蕓副教授合作報道了一種獨特的三維禮帽狀PdAu合金開放納米結構的可控制備方法,并研究了其酶活性機制。在該合成策略中,十八烷基三甲基氯化銨、抗壞血酸和谷胱甘肽分別作為表面活性劑、還原劑和形貌導向劑在冰水浴中對金/鈀前體進行共還原。形貌結構表征顯示,最終產物中禮帽狀形貌的產率接近100%,基礎結構為納米片,橫向尺寸超過200 nm,厚度約為20 nm。納米片的表面相對粗糙,可以觀察到一些島狀顆粒分布。

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將制備的禮帽狀PdAu合金開放納米結構應用于H2O2-TMB體系,在H2O2環境中表現出較強的氧化酶活性,并與PdAu納米線和納米球形顆粒進行了對比。其增強機理可以從電子和幾何效應兩方面進行解釋。從電子效應方面來說,通過將Pd與Au合金化,催化反應中產生的活性自由基超氧基(?O2)和Pd表面之間的鍵強度減弱,從而Pd-O鍵斷裂需要更少的能量,因此吸收物分解更容易。從幾何效應方面來說,獨特的三維帽狀形貌有利于快速傳質和最大化反應物的擴散速率。同時在循環和/或長期存儲期間,三維結構的設計也可阻止二維納米片的聚集。

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該項研究成果報道了一種可行的方法來制備具有基于二維納米結構的三維雙金屬納米晶體,并驗證了其作為納米酶的應用前景,同時為在傳感應用中合理設計和制造具有形貌依賴性增強的功能性金屬納米結構提供了有效的設計思路。

文信息

One-Pot Synthesis of Hat-like PdAu Alloy Open Nanostructures with Improved Oxidase-like Activities

Chunxian Zhang, Yanyun Ma, Jingning Lv, Yiru Yuan, Qinglei Jia, Haifeng Zhang, Yiqun Zheng

文章第一作者為濟寧學院教師張春仙。

ChemNanoMat

DOI:10.1002/cnma.202200197

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