
(2)在0.1 M Na2SO4溶液中,B-MoS2-300納米片在-0.75 V vs.?RHE時獲得了75.77 μg h-1?mg-1cat.的優異產氨率,以及在-0.60 V vs. RHE時達到了40.11%的出色法拉第效率。此外,B-MoS2-300納米片還表現出良好的選擇性和化學穩定性,反應過程中沒有副產物肼的生成,并且在6個循環和12小時長期電解實驗中產氨率和法拉第效率沒有明顯的下降。
(3)基面活化的硼摻雜MoS2納米片優異的電催化氮氣還原性能主要歸因于以下幾個方面:一方面金屬相1T-MoS2自身的高電導率保障了電子的傳輸速率;另一方面,硼的成功摻入擴大了MoS2的層面間距,并且硼原子可以作為活性位點起到基面活化作用,為NRR提供更多的活性位點。
(4)密度泛函理論計算表明,B的摻雜激活了1T-MoS2的基面,使得N2在基面上的吸附更容易,促進了NRR過程。在NRR過程中,在B摻雜的1T-MoS2的邊緣處氮吸附自由能的變化遠低于純1T-MoS2,這說明硼原子的摻入可以提高B摻雜的1T-MoS2的N2吸附能力。B摻雜的1T-MoS2的電勢決定步驟(PDS)比純1T-MoS2更低,進一步說明在B摻雜的1T-MoS2上N2活化和還原比純1T-MoS2更有利。
Xiaoyue Chen,?Shucao Lu,?Yanjiao Wei,?Mengjie Sun,?Xu Wang,?Dr. Min Ma,?Prof.?Dr. Jian Tian
ChemSusChem
DOI:?10.1002/cssc.202202265