利用太陽能驅動的CO2還原為增值燃料和化學品最近引起了極大的關注，然而，由于光催化CO2還原過程涉及緩慢的多電子反應動力學，太陽能驅動的CO2還原轉化效率仍遠不能滿足實際應用的要求。因此，開發優異的光催化劑對CO2的光催化還原具有重要意義。“自旋”最近被報道為一種重要的電子自由度，對其進行適度調控能夠提高電催化劑和光催化劑的性能。
基于此，臺灣大學陳俊維和臺灣師范大學Chia-Chun Chen等證明了通過控制鹵化物鈣鈦礦CsPbBr3納米板(NPL)的自旋極化電子可以顯著提高光催化CO2還原轉化效率。
在該項工作中，通過摻雜磁性元素Mn，增加了光生載流子的自旋極化并抑制了光生電荷復合，Mn摻雜的CsPbBr3(Mn-CsPbBr3) NPLs的光催化CO2還原效率可以顯著提高。
值得注意的是，通過施加基于永磁體的外部磁場，可以進一步提高Mn-CsPbBr3?NPLs的光催化CO2還原效率。與原始的CsPbBr3?NPL 相比，Mn-CsPbBr3?NPLs在100和300 mT的磁場下(使用永磁體)的光催化CO2還原反應(CO2RR)性能分別提高了3.4倍和5.7倍。
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此外，研究人員通過磁圓二色光譜、超快瞬態吸收光譜和密度泛函理論(DFT)計算系統地研究了相應的機理。具體而言，Mn-CsPbBr3?NPLs光催化CO2RR效率提高的原因是由于通過磁性元素的協同摻雜和施加磁場增加了自旋極化光激發載流子的數量，從而延長了載流子壽命并抑制了電荷復合。該項工作為在光催化半導體中操縱自旋極化電子以提高光催化CO2RR效率提供了一種有效策略。
Spin-Polarized Photocatalytic CO2?Reduction of Mn-Doped Perovskite Nanoplates. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c06060
