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研究內容：

在本研究中，Fe-Cu雙原子納米團簇(Fe-Cu DA-NCs)的尺寸為0。利用單寧酸(TA)與金屬離子(Cu²⁺和Fe³⁺)之間的強螯合作用，以及金屬離子與聚苯胺(PANI)鏈上亞胺基的摻雜作用，成功制備了負載在5?_~?2.5 nm多孔碳(Fe-Cu DA-NC/C)上的化合物。詳細分析表明，Fe-Cu DA-NCs由縱向的N₂-Fe-O-Fe-N₂單元和縱向的N₃-Cu-S-Fe-S-Cu-N₃單元組成，據我們所知，這是一種新型的氧還原反應(ORR)活性位點。制備的Fe-Cu DA-NC/C催化劑團簇尺寸為0.5?_~?2.5 nm，具有雙金屬活性，為中間體的吸附和解吸提供了良好的界面微環境，從而提高了催化劑的電催化性能。因此，與商業化的Pt/C催化劑(E_1/2=0.89 V)相比，制備的Fe-Cu DA-NC/C催化劑具有更高的半波電位(E_1/2=0.951 V)、更大的動力學限制電流密度(0.9 V時38.5 mA cm^-2)和更好的在堿性介質中的長期穩定性，制備的Zn-air電池也表現出了優異的性能和極高的穩定性。

要點一：

作者成功制備了以Fe-Cu DA-NC為活性位點的Fe-Cu DA-NC/C催化劑，由于該催化劑具有獨特的雙金屬活性位點(N₂-Fe-O-Fe-N₂單元和N₃-Cu-S-Fe-S-Cu-N₃單元)，制備的Fe-Cu DA-NC/C催化劑能夠在對反應物的吸附能力和對產物的解吸能力之間取得平衡。因此，與工業Pt/C催化劑相比，制備的Fe-Cu DA-NC/C催化劑具有更好的ORR性能(E_onset=1.10 V, E_1/2= 0.951 V)、優異的穩定性和在堿性條件下的抗甲醇能力。

要點二：

制備的Fe-Cu DA-NC/C催化劑作為空氣電極在ZABs中具有更高的功率密度(276.9 mA cm^-2下的166.9 mW cm^-2)、更高的比容量(796.2 mA h?^-1)和極高的穩定性，優于目前市場上最先進的Pt/C催化劑。該研究為制備高性能的碳負載雙金屬雙原子納米團簇(BM-DA-NCs)開辟了一條新的途徑，用于能源轉換和存儲應用。

Fe-Cu DA-NC/C催化劑的制備方法示意圖。?

圖1：低(A)?、高倍(B和D)?和高分辨率的TEM圖(C)?，Fe-Cu DA-NC/C催化劑的HAADF-STEM圖(E)?及其尺寸分布直方圖(F)?，以及單個Fe-Cu DA-NC的HAADF-STEM-EDS mapping圖(G)?。

圖2：Fe-SA-NC/C催化劑(黑色曲線)、Cu-SA-NC/C催化劑(紅色曲線)和Fe-Cu DA-NC/C催化劑(藍色曲線)的XRD譜圖和拉曼光譜圖(A)?。(C) Fe-Cu DA-NC/C催化劑的N₂吸附-脫附等溫線和(D)?孔徑分布。

圖3：Fe-Cu DA-NC/C催化劑(A) N 1s，(B) S 2p，(C) Fe 2p和(D) Cu 2p的高分辨率XPS光譜。

圖4：(A) Fe k-edge?的XANES光譜，(B) Fe-Cu DA-NC/C催化劑中Fe原子k³加權傅里葉變換EXAFS數據，參考FePc, Fe₂O₃和Fe箔。(C) Cu k-edge的XANES光譜，(D) Fe-Cu DA-NC/C催化劑中Cu原子的k³加權傅里葉變換EXAFS數據，參考CuPc, CuO和銅箔。(E)?對Fe-Cu DANC/C、Fe箔、Fe₂O₃和FePc的k³加權EXAFS信號進行小波變換。(F)?對Fe-Cu DA-NC/C、Cu箔、CuO和CuPc的k³加權EXAFS信號進行小波變換。(G) Fe-Cu DA-NC/C催化劑中Fe和Cu周圍局部原子構型的示意圖模型。

圖5：?Fe-SA-NC/C催化劑(a)?、Cu-SA-NC/C催化劑(b)?、Fe-Cu DA-NC/C催化劑(c)?和商業Pt/C催化劑(d)?在0.1 M O₂飽和KOH溶液中的CV曲線(A)?、LSV曲線(B)?和Fe-Cu DA-NC/C催化劑在不同轉速下的LSV曲線(C)?。(D) Fe-Cu DA-NC/C催化劑在不同電位下的K-L圖。(E) Fe-SA-NC/C催化劑(a)?、Cu-SA-NC/C催化劑(b)?、Fe-Cu DA-NC/C催化劑(c)?和商業Pt/C催化劑(d)?的動力學電流密度、(F) Tafel圖和(G)?時安曲線。(H) 10000勢循環前后Fe-Cu DA-NC/C催化劑的LSV曲線，(I) Fe-Cu DA-NC/C催化劑和商業Pt/C催化劑的甲醇交叉效應測試曲線。

?圖6：由商業Pt/C催化劑(a)?、Fe-SA-NC/C催化劑(b)?和Fe-Cu DA-NC/C催化劑(c)?組裝的一次Zn-air電池的極化和功率密度曲線(A)?、電流密度為10 mA cm^-2時的比容量(B)?和典型恒流放電曲線(C和D)?。

參考文獻

Hong Li, Xinxin Shu, Haolong Xi, Zhengxing Lv, He Tian, Jintao Zhang, Haibing Xia.?Bimetallic Diatomic Nanoclusters with Longitudinal Fe-O-Fe Units and Latitudinal Cu-S-Fe-S-Cu Units as Efficient ORR Active Sites.?Journal of Materials Chemistry A.2022. DOI: 10.1039/d2ta04368h