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Nature子刊：金納米粒子與鈷卟啉的強協同作用誘導高效光催化析氫2023-05-18
由于等離子體效應的存在，等離子體納米結構附近的反應物的反應效率可以顯著提高。

 

基于此，南京工業大學呂剛教授（通訊作者）等人開發了一種高效、穩定的光催化析氫反應（HER）體系，該體系通過鈷卟啉分子（CoTPyP）催化劑與等離子體金納米粒子（AuNPs）復合，其周圍存在局域電磁場、局部加熱和增強的熱載流子激發的等離子體效應。優化后，HER的速率和轉換頻率分別達到3.21 mol g-1h-1和4650 h-1。
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本文通過DFT計算對AuNP@CoTPyP體系進行了理論研究。首先通過分波態密度（PDOS）探索了AuNPs對CoTPyP分子電子結構的影響，與CoTPyP分子相比，AuNP@CoTPyP的Co 3d軌道中心向費米能級方向移動，說明AuNPs的存在有利于CoTPyP分子的激發。
此外，還計算了AuNP@CoTPyP和CoTPyP中H*的差分電荷密度，AuNP@CoTPyP的電子更容易從Co中心轉移到H*上，更有助于生成H2分子。
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本文進一步計算了Gibbs自由能以研究AuNPs對CoTPyP催化HER反應的貢獻。CoTPyP和AuNP@CoTPyP上吸附H*的Gibbs自由能分別為0.16 eV和-0.13 eV，因此，AuNP@CoTPyP上的HER速率高于CoTPyP分子。此外，等離激元產生的熱載流子可以有效地轉移到CoTPyP分子的LUMO上，激發的CoTPyP分子具有更有利的HER反應活性。因此，AuNP@CoTPyP體系可以作為一種高效的HER光催化劑。
Strong synergy between gold nanoparticles and cobalt porphyrin induces highly efficient photocatalytic hydrogen evolution.?Nat. Commun.,?2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37271-9.
https://www.nature.com/articles/s41467-023-37271-9.

 

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